两天两顶刊！段镶锋、黄昱夫妇连发Nature大子刊！

2022年10月19日和10月20日，美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授和黄昱教授等人合作分别在Nature Catalysis（IF=40.706）、Nature Nanotechnology（IF=40.523）上发表了最新成果，即“The role of alkali metal cations and platinum-surface hydroxyl in the alkaline hydrogen evolution reaction”和“A general one-step plug-and-probe approach to top-gated transistors for rapidly probing delicate electronic materials”。下面，对这两篇成果进行简要的介绍，以供大家学习和了解！

Nature Catalysis：碱金属阳离子和Pt表面羟基在碱性HER中的作用

铂（Pt）催化析氢反应（HER）通常在碱性电解质中表现出较差的动力学，并且是碱性水电解的关键挑战。在存在碱金属阳离子和羟基阴离子下，碱性电解质中的电极-电解质（Pt-水）界面比酸性电解质中的界面复杂得多。

基于此，美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授、黄昱教授和Anastassia N. Alexandrova等人报道了通过系统研究碱性介质中铂（Pt）表面上阳离子对HER的影响来解决上述问题。作者观察到在碱性介质中HER活性明显依赖于AM⁺（Li⁺ > Na⁺ > K⁺），同时利用独特的电子传输光谱（ETS）方法直接在可变电位下探测Pt表面吸附质，并使用电化学阻抗光谱（EIS）研究EDL中的近表面环境和电极-电解质界面的电荷转移电阻（R_ct）。

此外，作者通过显式溶剂化进行密度泛函理论（DFT）计算、静态计算、从头算分子动力学（AIMD）模拟和微溶剂化分子簇计算等，以在分子层面对表面吸附特性进行理解，在阳离子和表面OH_ad物种存在下的溶剂化结构和Pt-水界面动力学。在H_upd/HER潜在机制下，作者从实验和理论上解决了AM⁺的作用，并证明了AM⁺在改变羟基物种的吸附强度和覆盖范围方面起着间接作用（-OH_ad@Li+ > -OH_ad@Na+ > -OH_ad@K+），较高的羟基吸附物种（OH_ad）覆盖率和较小的AM⁺促进HER活动。

综合研究表明，与Na⁺和K⁺相比，Li⁺阳离子对Pt表面上的OH_ad的不稳定程度最低，有助于保留更多的OH_ad，而OH_ad又作为附近水分子的质子受体和供体，从而促进Volmer阶跃动力学和碱性介质中的HER活性，在EIS研究中观察到的电荷转移电阻大大降低。该直接实验和理论证据为AM⁺如何以及为什么影响碱性介质中的HER动力学提供了关键的基本见解，有助于未来电解槽的设计。

图文速递

图1.不同AM⁺碱性电解质的伏安研究

图2. ETS测量的原理图和工作原理

图3. 阳离子对Pt(111)-水界面上OH吸附的影响

图4. EIS和DFT研究OH_ad作用

图5.阳离子和OH_ad的AIMD和微溶剂化模拟研究

小结

总之，作者结合ETS方法、EIS实验和DFT计算，直接研究了表面和近表面化学环境，从而揭示了AM⁺在Pt-表面化学和碱性HER中的作用。研究表明，阳离子没有直接连接到Pt表面或OH_ad，而是被阳离子的第一水化壳中的水分子分离。在HER电位窗口中，较小的阳离子有利于在Pt表面覆盖更高的OH_ad，而OH_ad作为电子偏好的质子受体或几何偏好的质子供体，促进碱性介质中Pt表面的水解离和Volmer步骤动力学，导致在较小阳离子存在时提高HER活性。该研究解决了AM⁺在HER动力学中的基本作用，并为设计更有效的可再生能源转换电解槽提供了新见解。

The role of alkali metal cations and platinum-surface hydroxyl in the alkaline hydrogen evolution reaction. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00851-x.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00851-x.

Nature Nanotechnology：一步快速探测精细电子材料的顶栅晶体管的通用方法

硅基电子器件的小型化促使科学家们在探索新的电子材料方面付出了巨大努力，包括二维（2D）半导体和卤化物钙钛矿，但是这些材料通常过于脆弱，在苛刻的器件制造过程中无法保持其固有特性。

基于此，美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授、黄昱教授等人报道了一种通用的“插塞和探针”（plug-and-probe）方法，用于通过一步转移和层压工艺在精细电子材料上同时进行接触和高-K介电栅堆叠的vdW集成，从而避免直接光刻或在活性材料界面上沉积。这种方法使得有可能将高质量触点/电介质的高能制造与器件集成工艺分离，从而使得预制触头和高-K电介质能够在几乎任何具有原始界面的材料系统上无损伤地集成，以便以最小的外部界面散射快速准确地探测新兴电子材料。使用这种方法将高-K Y₂O₃栅极氧化物集成到2D过渡金属二卤代化合物上，获得了接近理想的亚阈值摆幅（subthreshold swing, SS），即每十年为60 mV。

除2D材料外，作者还表明这种方法也适用于更精细的LHP薄膜，并实现高-K顶门CsPbBr₃晶体管，在室温(32 cm2 V−1 s−1)下具有低工作电压和非常高的两端场效应迁移率（32 cm² V^-1 s^-1）。作者进一步研究表明，这种方法也可以扩展到在厘米尺度化学气相沉积（CVD）生长的过渡金属二卤代化合物和LHP薄膜上可扩展的制备顶部门控晶体管阵列。

图文速递

图1.金属触点和金属/Y₂O₃顶部栅极堆叠无损伤制造顶部栅极晶体管

图2. 2D材料上的插塞和探针器件

图3. CVD生长单层MoS₂上的插塞和探针晶体管阵列

图4.vdW插塞和探针方法制造的顶部栅控CsPbBr₃晶体管阵列

小结

总之，作者在生产具有优异性能的顶部栅极晶体管方面取得的成就突出了vdW插塞和探针方法作为一种通用且方便的方法，用于从各种新兴电子材料快速原型制作高性能器件，用于基本传输学习高能接触和介电沉积工艺与器件集成步骤的解耦，从而在几乎任何具有精细表面的材料上实现高质量器件结构。由于器件堆叠和材料与非键合vdW相互作用相结合，原始界面得以保留，对于保持新型材料的固有电子特性至关重要。这种方便的方法可以进一步发展为可重复使用的印模探针，其器件结构嵌入印模的底表面，从而定义了一种无需器件制造步骤即可快速探测新兴电子材料的有效非侵入性方法。

此外，对于这种插塞式探针技术来说，集成更复杂的器件堆栈以探测更奇异的量子传输特性，并使精细半导体的集成电路既可用于基础材料研究，也可用于未来电子技术的潜在应用。

A general one-step plug-and-probe approach to top-gated transistors for rapidly probing delicate electronic materials. Nature Nanotechnology, 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01221-1.

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01221-1.

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