索鎏敏/冯光AM：耐3.23V的低浓度（13.8 m）盐包水电解液

高浓度盐包水（WIS）电解液扩大了水系电解液的稳定电化学窗口，促使了高电压（2V以上）水系锂离子电池（ALIBs）的出现。然而，ALIBs的高锂盐浓度电解液会导致其高成本和差动力学性能。因此，对于ALIBs来说，探索具有适当浓度的水系电解液以平衡电化学窗口、动力学性能以及成本是一个挑战。

中国科学院物理研究所索鎏敏、华中科技大学冯光等将少量的疏水阳离子引入到更低浓度的电解液（13.8 m），发现与WIS电解液相比，采用这些浓度较低电解液的ALIBs拥有兼容的稳定电化学窗口（3.23V），并实现了更好的动力学性能。

图1. 疏水阳离子筛（HCS）的界面构建

这些发现源于添加的阳离子，它们形成了一个电场强化的疏水阳离子筛（HCS），从而将水阻挡在负极之外，并抑制了析氢反应。具体而言，四乙基铵⁺（TEA⁺）被选为疏水性阳离子来证明HCS的概念。

正如分子动力学（MD）模拟所显示的，极化越负，HCS-ACE（在13.8 m LiTFSI中加入5wt%的TEA⁺）中越多的TEA⁺离子聚集在负极上，形成更强HCS。因此，更多的界面水分子减少，表明了HCS的电场强化效应。这项工作首次揭示了添加的疏水阳离子（TEA⁺）从分子角度调节了负极界面的电子双层（EDL），因此降低了水系电解液的浓度。

图2. 负极处的界面结构

此外，与普通的WIS电解液相当（21 m），HCS-ACE可以达到3.23V的电化学窗口。重要的是，在疏水的TEA⁺的帮助下，盐的浓度大大降低，因此HCS-ACE的成本大大降低，同时表现出优异的物理化学行为，包括低粘度（25˚C时为18cP）、高离子传导率（22 mS/cm）和低液态温度（-10.18˚C），这有利于提高ALIBs的动力学和温度耐受性。

图3. HCS-ACE的倍率能力和低温性能

Electric-field-reinforced Hydrophobic Cationic Sieve Lowers the Concentration Threshold of Water-in-Salt Electrolytes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207040

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