​大工侯军刚JACS:SAS/Tr-COF催化CO2光还原

本文报道了一种三嗪基共价有机框架(COF)负载单原子金属位点催化剂,用于高性能催化CO2还原。

太阳能驱动二氧化碳(CO2)转换是应对可持续能源系统和环境/气候问题挑战的新兴解决方案。然而,构建孤立活性位点不仅影响催化活性,而且限制了对CO2还原的结构-催化剂关系的理解。基于此,大连理工大学侯军刚教授(通讯作者)等人报道了一种三嗪基共价有机框架(COF)负载单原子金属位点催化剂,用于高性能催化CO2还原。
​大工侯军刚JACS:SAS/Tr-COF催化CO2光还原
在文中,作者通用合成方案来制备锚定不同的单原子金属位点(Fe、Co、Ni、Zn、Cu、Mn和Ru)的SAS/Tr-COF,具有金属-氮-氯桥接结构的骨架,用于高效催化CO2还原。值得注意的是,作为代表性催化剂,合成后的Fe SAS/Tr-COF在可见光照射下实现了高达980.3 μmol g-1 h-1的CO生成率和96.4%的选择性,比原始Tr-COF催化剂高约26倍。
​大工侯军刚JACS:SAS/Tr-COF催化CO2光还原
通过X射线吸收精细结构分析和密度泛函理论(DFT)计算,优异的光催化性能归因于原子分散的金属位点和Tr-COF主体的协同作用,降低了形成*COOH中间体的反应能垒,并促进了CO2吸附和活化以及CO解吸。该工作不仅在分子水平上提供了最先进的催化剂的合理设计,而且为有效的CO2转化提供了深入的见解。
​大工侯军刚JACS:SAS/Tr-COF催化CO2光还原
Efficient Photoreduction of Diluted CO2 to Tunable Syngas by Ni-Co Dual Sites through d-band Center Manipulation. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c06920.
https://doi.org/10.1021/jacs.2c06920.

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