化学所郭玉国AM: 具有稳定内部结构演变的微米级硅酸镁锂电负极

近年来，随着人们对高能量、低成本储能系统的追求，微米级硅基负极材料受到了广泛关注。然而，在反复的电化学（去）合金化过程中，显著的体积变化会严重破坏SiO_x微粒的本体结构，导致性能迅速下降。

中科院化学所郭玉国等提出通过制备原位镁掺杂SiO_x（SiMg_yO_x）微粒来应对这一挑战，该微粒具有稳定的结构演变，以防止Li的吸收/释放。

图1 材料制备及表征

通过对循环材料的详细表征和分子力学模拟，镁元素的影响可以概括为两个方面：（1）与SiO_x键合，转化为稳定的硅酸镁，消除不可逆容量，减轻体积变化；（2）通过硅酸镁强大的粘结网络提高机械模量，抑制内部裂纹，防止颗粒粉碎。因此，制备的微米级SiMg_yO_x负极具有高可逆容量、稳定的循环性能以及在高面积质量负载下的低电极膨胀。

图2 SiMg_yO_x@C的扣式电池性能

研究显示，在碳涂层以增强导电性和界面稳定性后，制备的SiMg_yO_x@C在半电池测试中可提供超过1400 mAh g^-1的可逆容量，并且经过200次循环后保持80%的容量。此外，与LiNi_0.80Co_0.15Al_0.05O₂ (NCA)配对的圆柱电池（21700）经过100次循环后容量保持率保持在80%以上。

该研究开发的原位元素掺杂策略不仅为工业应用提供了一种性能优越、工业化成本低的锂离子电池负极材料（SiMg_yO_x），同时也对微米级合金负极材料的合理结构设计提出了见解，以抑制内部裂纹，提高电化学性能。

图3 硅酸镁改善循环性能的机理研究

Micron-Sized SiMgyOx with Stable Internal Structure Evolution for High-Performance Li-Ion Battery Anodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200672

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化学所郭玉国AM: 具有稳定内部结构演变的微米级硅酸镁锂电负极

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