中科院化学所郭玉国团队，最新AM！

第一作者：Min Fan, Xin-Hai Meng

通讯作者：郭玉国，孟庆海

通讯单位：中国科学院化学研究所

郭玉国，研究员（二级），国科大岗位教授，博导，“杰青”，“国家重点研发计划”首席科学家。中国科学院化学研究所研究员，课题组长，博士生导师，中国科学院大学，岗位教授。

孟庆海，博士，中国科学院化学研究所，副研究员；迄今在国际知名期刊累计发表论文30余篇，引用3000余次，申请发明专利30余项，其中授权10余项，获得第二届中国国际纳米之星创新创业大赛北京赛区二等奖、全国三等奖，风树创新奖教金一、二等奖，化学所年度优秀职工、青年科学奖特别优秀奖等。

论文速览

持续不断的废旧锂离子电池浪潮迫切需要高效回收的高价值产出。近年来，直接再生作为一种新的回收策略出现，但未能修复高度降解的多晶层状氧化物材料的不可逆形貌和结构损伤。

本论文针对废旧锂离子电池（LIBs）中高度降解的多晶LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂（NCM）正极材料，提出了一种固态再生循环利用的新策略。研究团队发现，废旧正极材料表面的岩盐相是晶体生长的内在障碍，因其在异质晶界的缓慢扩散。

通过恢复层状表面，成功将严重破碎的正极材料重塑为高性能的单晶颗粒。经过150个循环测试，再生后的单晶正极材料展现出93.5%的容量保持率，明显优于再生多晶材料的61.7%。

此外，该材料在高截止电压（4.5 V）或高温（45°C）条件下的性能也超过了商业正极材料。这项工作为废旧LIBs中高度降解正极材料的再生提供了科学见解。

图文导读

图1：传统直接再生（DR）、熔盐辅助合成（MSAU）和固态再生（SSU）的多晶NCM正极材料回收过程的示意图。

图2：微裂纹的存在和结构退化。

图3：废旧NCM523表面岩盐相对单晶生长的阻碍作用。

图4：通过优化烧结条件获得的再生单晶NCM523（RSC-NCM）的形貌和结构特征。

图5：不同样品的初始充放电曲线、倍率性能、循环伏安（CV）曲线、循环性能以及不同条件下的电化学性能比较。

总结展望

本研究成功开发了一种固态再生策略，用于处理高度降解的多晶NCM正极材料。通过预处理步骤转化表面岩盐相为层状结构，促进了晶粒生长和离子扩散，实现了结构和形态的更完整修复。

再生后的单晶正极材料在循环稳定性和可逆容量方面均有显著提升，甚至在高电压和高温条件下的性能也超越了原始材料。此外，该策略具有普适性，适用于不同镍含量的NCM正极材料。这项工作不仅简化了NCM正极材料的再生过程，而且为单晶NCM正极材料的合成提供了深入的理解。

文献信息

标题：Reviving Fatigue Surface for Solid-State Upcycling of Highly Degraded Polycrystalline LiNi1-x-yCoxMnyO2 Cathodes

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405238

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