上交/清华AM：高压电池正极的界面改性

先进的锂离子电池可利用高达4.8 V的上限截止电压（相对于锂金属）来实现高能量密度。该种恶劣的环境对正极稳定性提出了挑战，并要求在其电化学界面处构建坚固的正极电解质界面。

在此，上海交通大学黄富强、清华大学董岩皓等人提出了一种受碳酸饮料中过饱和二氧化碳启发的表面改性策略，用于构建高电压锂离子电池正极材料的稳定界面。作者通过在正极材料表面形成低模量的有效钝化层，显著提升了高截止电压下正极材料的稳定性和电池性能。实验结果表明，经过改性的高电压LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）和LiCoO₂正极材料展现出优异的循环稳定性和高放电容量。

图1. CLCO 的电池性能

总之，该工作展示了一种新颖的、可渗透且易于扩展的界面改性策略。具体而言，作者利用超饱和二氧化碳气泡稳定锂正极材料（NCM811和LiCoO₂）至4.6 V和4.8 V的高电压。该策略模仿碳酸饮料中的化学过程，通过在正极材料表面形成均匀的碳酸层然后进行Ca²⁺离子交换，不仅改善了材料的界面问题，还提升了电池的电化学性能。

结果显示，经过改性的NCM811在2.8-4.6 V电压范围内循环100次后显示出91.2%的容量保持率，当上截止电压提升至4.8 V时，初始放电比容量高达236 mAh g⁻¹，放电比能量达到918 Wh kg⁻¹，并且在0.5C的电流密度下循环100次后容量保持率达到89.5%。此外，单晶LiCoO₂在4.6 V的高电压下也展现了出色的循环稳定性和倍率性能。因此，该碳酸化策略为未来高能量密度电池的发展提供了新的思路和方法。

图2. 碳酸化策略在首次循环中对LiCoO₂稳定性的影响

Carbonated Beverage Chemistry for High‐Voltage Battery Cathodes, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202402739

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