华工EES：共价有机纳米片胶体电解质实现超高压、低温锂金属电池

当前的电解质难以满足极端条件下可充电电池的需求。因此，迫切需要开发一种能够满足电池在多应用场景下的通用电解质设计策略。

在此，华南理工大学梁振兴团队报告了一种微观异质电解质，即共价有机纳米片（CON）胶体电解质。在高工作电压和低温的恶劣工作条件下，作者制备了一种典型的共价有机纳米片胶体电解质作为概念验证。

计算和实验结果表明，介观 CON 的存在可以通过介观-微观多尺度的主客体相互作用来调整微观的 Li⁺ 溶剂化结构。因此，CON 胶体电解质能使 Li|LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ 电池在室温下以 4.7 V的超高上限截止电压循环，比商用电池更稳定。此外，胶体电解质使 4.6 V级的NCM811 电池在零下 20 ℃条件下循环 700 次后，容量保持率高达 80.7%。

图1. Li⁺ 溶剂化环境

总之，该工作报告了一种微观异质设计–CON 胶体电解质，旨在应对电池在各种极端工作条件下遇到的挑战。得益于 CON 出色的物理化学稳定性，CON 胶体电解质能够经受严格的操作条件。结果显示，胶体电解质 TCE 可满足高工作电压和低温的苛刻条件。通过增加溶剂化鞘中 PF₆^–的比例，从而在正极和负极形成富含 LiF 的界面层，减轻了它们与电解质之间的副反应。

此外，作为一种分散体，介观 TpTta 降低了 Li⁺ 去溶剂化的能垒，显著改善了 Li₀ 负极在低温下的电化学性能。4.7 V Li|NMC811 电池在 RT 条件下循环 100 次后，容量保持率可达 87.1%。此外，4.6 V Li|NMC811 电池在-20 ℃ 下循环 700 次后，容量保持率仍保持 80.7%。因此，该种具有中微多尺度相互作用的电解质设计为开发用于各种恶劣环境下工作的 LMB 或其他碱性离子/金属电池的新型电解质铺平了道路。

图2. .SEI 化学性质和锂离子沉积动力学

A microscopically heterogeneous colloid electrolyte of covalent organic nanosheets: endowing ultrahigh-voltage, low-temperature lithium metal batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee04458k

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