华南理工陈宇团队EES：高熵和自组装策略增强OER/ORR活性，实现创纪录电化学性能！

第一作者：Fan He, Mingyang Hou

通讯作者：陈宇、YongMan Choi

通讯单位：华南理工大学

论文速览

可逆质子陶瓷电化学电池（R-PCECs）的高效空气电极可以优化缓慢的氧还原和水氧化反应（ORR/WOR）。本文中，作者报道了一种新型复合物材料，即高熵Ce_0.2Ba_0.2Sr_0.2La_0.2Ca_0.2CoO_3-δ（CBSLCC），其可以自发自组装成由缺陷Ce_0.2-yBa_0.2Sr_0.2-xLa0.2-xCa_0.2CoO_3-δ（CD-CBSLCC）、CeO₂和La_0.5Sr_0.5CoO_3-δ（LSC）组成的三相电催化剂。

机理研究表明，氧还原反应可能在整个空气电极表面发生，随后优先在CD-CBSLCC或附近形成水。CeO₂相能够提供或消耗质子，以促进R-PCECs中的析氧/还原（OER/ORR）动力学。

所开发的电极在燃料电池和电解池的双重模式下展现出创纪录的电化学性能，在600 °C时峰值功率密度达到1.66 W cm^-2，在1.3 V和600 °C时电流密度达到-1.76 A cm^-2。优异的操作稳定性（燃料电池在600 °C下200 h，电解池在600 °C下200 h，以及在550 °C下548 h的可逆循环）为实现R-PCECs的商业化迈出了有希望且可靠的一步。

图文导读

图1：CBSLCC粉末的理化表征

图2：CBSLCC复合电极的电化学性能

图3：带有CBSLCC复合空气电极的单电池的电化学性能和耐久性

图4：DFT计算

总结展望

综上所述，CBSLCC复合物作为R-PCECs的空气电极，展现了在较低温度下优越的电化学活性。三相异质结构具有多功能性，可以有效增强R-PCECs在湿润空气下ORR和OER的活性。

在600 °C时实现了1.66 W cm^-2的燃料电池性能、在1.3 V和600 °C时的-1.76 A cm^-2的高电流密度。此外，当CBSLCC作为R-PCEC的空气电极时，在燃料电池和电解模式下都显示出了200 h的稳定性。

机理分析验证了ORR可能发生在整个CBSLCC复合物表面，而氢氧化可能发生在CD-CBSLCC上或其附近。本研究中高熵和自组装的策略带来了出色的潜力，可以普遍应用于存在或必要的水蒸气的非均相催化领域。

文献信息

标题：Phase segregation of a composite air electrode unlocks the high performance of reversible protonic ceramic electrochemical cells

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE01608D