四川大学Nature子刊:共掺杂SrIrO3高效催化酸性OER! 2024年4月25日 下午2:25 • T, 顶刊 • 阅读 18 电催化水分解是一种很有前途的可持续制氢途径,但阳极析氧反应(OER)的高过电位给该工艺带来了巨大的挑战。其中,基于SrIrO3的钙钛矿型催化剂在酸性OER中表现出很大的潜力,但其高活性的来源尚不清楚。 基于此,四川大学李高仁教授等人报道了一个共掺杂的SrIrO3体系,以提高OER的活性,并阐明催化活性的来源。共掺杂的SrIrO3在传统电解槽和质子交换膜(PEM)水电解槽中均表现出较高的OER电催化活性,明显优于商用IrO2催化剂。 VASP解读 通过DFT计算,作者研究了共掺杂的SrIrO3体系催化性能提高的机理。计算得到的自由能图显示,所有模型的速率决定步骤都是*OOH的形成。无论是表面还是体相的Co掺杂,都不会改变IrO6八面体的配位结构,只能在一定程度上增强OER的催化活性。 其中,Co溶解后形成的表面不饱和IrOx的OER活性显著提高,过电位降低了311-344 mV,表明Co可能不直接参与催化,而是通过位点溶解促进表面重构,导致更多低配位IrOx活性位点快速暴露。 此外,态密度(DOS)分析表明,Co掺杂显著影响Co-O-Ir桥氧,使O 2p带中心向费米能级移动。O 2p带中心的移位极大地影响了催化剂的表面稳定性,表明Co掺杂的主要作用是改变SrIrO3的表面稳定性,促进表面重构和IrOx活性位点的形成。 同时,Co的掺杂和溶解显著影响Ir 3d带中心,其负移导致*OOH自由能降低,显著增强了OER催化活性。结果表明,中等的O 2p带中心和较低的Ir 3d带中心对SrIrO3基催化剂的催化活性至关重要。 The formation of unsaturated IrOx in SrIrO3 by cobalt-doping for acidic oxygen evolution reaction. Nat. Commun., 2024, DOI: 10.1038/s41467-024-46801-y. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/04/25/59ac65ab7b/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 Nature Materials:超稳定Pt催化剂,可抗1100℃烧结! 2022年10月29日 苏黎世联邦理工Nature子刊:深度学习助力研究LIBs 2023年10月13日 王进/李亚栋Angew.:一步形成原子分散的Pt氧化物簇助力超低温Zn-空气电池 2022年11月3日 南开高学平AFM:Ni-Pt合金催化剂助力锂硫电池1000次稳定循环! 2023年10月14日 UCLA杨阳教授,最新Nature Materials! 2022年11月20日 Small:Pt单原子!Pt团簇!Pt纳米颗粒!帮助催化剂获得超高析氢反应质量活性! 2023年10月5日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交