Nature子刊:纳米解药攻克SACs丙烯环氧化反应中毒难题,提高催化性能! 2024年4月17日 上午11:10 • T, 顶刊 • 阅读 7 第一作者:Qianhong Wang, Keng Sang, Changwei Liu 通讯作者:陈文尧,周兴贵, 段学志 通讯单位:华东理工大学 论文速览: 本研究旨在开发可持续且抗中毒的单原子催化剂(SACs),以推动其从实验室研究向工业应用的转化。 研究团队通过概念验证研究,探讨了金(Au)SACs的中毒问题,以及通过微量添加金纳米粒子(NPs)作为解药来增强并维持丙烯环氧化反应。通过多种表征手段、动力学研究和多尺度模拟揭示了Au SACs在低丙烯覆盖度下显示出显著的环氧化活性,但在较高覆盖度下会中毒。 有趣的是,Au NPs能够与Au SACs协同作用,提供不同的活性位点,用于H2/O2和C3H6的激活,以及生成过氧化氢自由基恢复中毒的SACs。通过微量添加Au NPs(0.3%的SACs比例),与单独使用SACs相比,显著提高了丙烯氧化物形成速率、选择性和H2效率,分别提高了56倍、3倍和22倍,且这些性能可以维持150小时。 图文导读: 图 1: 展示了Au1、Au1&n和Aun催化剂的结构表征。 图 2: 总结了这些催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能和动力学研究。 图 3: 展示了Au单原子、Au13团簇和Au(111)表面上丙烯吸附和激活的理论计算。 图 4: 通过RMD模拟展示了Au SACs中毒的动态过程,以及Au NPs上从H2和O2生成过氧化氢中间体的反应路径。 图 5: 探讨了Au SAs和Au NPs的紧密程度和组成对催化性能的影响,以及C3H6解吸的原位SR-FTIR光谱。 图 6: 展示了PO形成速率、选择性和H2效率与nC3H6-nH2的关系,以及通过混合Au1和Aun(Aun:Au1 = 1:7)进行的稳定性测试和催化性能比较。 总结展望: 本研究的亮点在于通过微量添加Au NPs作为解药,成功克服了SACs在丙烯环氧化反应中遇到的中毒问题,并显著提高了催化性能。 研究发现,Au NPs与Au SACs的协同作用能够有效提供不同类型的活性位点,促进H2/O2和C3H6的激活,并恢复中毒的SACs。 通过精细调控Au SAs和Au NPs的紧密程度和组成,实现了反应物覆盖度的匹配,从而实现了过氧化氢自由基的形成、转移和消耗的速率匹配,最大化了催化性能。此外,通过长期稳定性测试,证明了催化剂在150小时内的性能保持稳定。 这些发现为SACs的工业应用提供了重要的理论和实践依据,特别是在可持续化学品生产领域。 文献信息: 标题:Nanoparticles as an antidote for poisoned gold single-atom catalysts in sustainable propylene epoxidation 期刊:Nature Communications DOI:10.1038/s41467-024-47538-4 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/04/17/d82b614e5b/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 马丁/王志华/汪夏燕ACS Catal.:Rh/ZSM-5在温和条件下实现甲烷选择性氧化制甲酸 2023年10月2日 新加坡国立大学JACS:具有限氢孔道的甲酸铝对烃类中CO2的识别 2023年10月5日 长安大学ACS Catalysis:CdS-SH/TiO2异质结助力木质素中C-O键断裂 2023年10月31日 清华章名田/华科廖荣臻JACS: TOF高达20000 s-1!三核铜催化剂用于电催化水氧化 2023年10月18日 吴仁兵/方方/潘洪革AM:原子分散的Co2MnN8/C助力高效ORR 2023年10月5日 楼雄文/谷晓俊/郭艳Adv. Sci.:具有氧空位和氮掺杂的KMn8O16实现稳定的锌离子电池 2023年10月15日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交