林柏霖JACS：从热力学角度探讨，什么金属应该用于氮气和氢气电合成氨？

第一作者：Dongling Jin

通讯作者：林柏霖

通讯单位：上海科技大学

论文速览

本研究聚焦于通过电化学方法将氮气和氢气转化为氨（M-eNRRs）的过程中，应使用哪种金属作为催化剂。目前，这一问题尚未得到解答。

研究通过比较经典的Haber Bosch（H-B）工艺与M-eNRRs的能量消耗，发现使用锂和钙这两种常用于M-eNRRs的金属作为催化剂时，即使假设法拉第效率为100%且无过电位，其能量消耗也比H-B工艺高出10倍以上。只有当电池电压不超过0.38V时，电合成才可能从能量角度与H-B工艺相媲美。

进一步分析周期表中的其他金属表明，只有某些重金属，包括In, Tl, Co, Ni, Ga, Mo, Sn, Pb, Fe, W, Ge, Re, Bi, Cu, Po, Tc, Ru, Rh, Ag, Hg, Pd, Ir, Pt, 和 Au，从热力学角度来看，可能比H-B工艺消耗更少的能量，但它们是否能在环境条件下激活N₂尚待探索。

本研究强调了进行热力学分析对于开发创新策略合成氨的重要性，最终目标是大规模取代H-B工艺。

图文导读

图1: (a) 展示了氨合成过程（H-B工艺和M-eNRRs工艺）。(b) 突出显示了可能比当前最先进的H-B工艺具有更低能量消耗潜力的M-eNRRs所使用的金属，而未突出显示的金属即使在假设100%法拉第效率和零过电位的情况下，其M-eNRRs的能量消耗也比H-B工艺低。

图2: (a) 展示了法拉第效率和电池电压对M-eNRRs能量成本的影响。红色星号代表先前报道的Li-eNRRs和Ca-eNRRs的能量成本，黑色阴影区域代表H-B工艺的能量成本。(b) 分别展示了H-B工艺、Li-eNRRs和Ca-eNRRs的能量成本范围。(c) 展示了水和有机溶剂中电池电压的差异。(d) 展示了在假设100%法拉第效率和0过电位的情况下，M-eNRRs与H-B工艺之间的能量差距。

总结展望

本研究的亮点在于，通过热力学分析，揭示了在环境条件下通过电化学方法合成氨的潜在金属催化剂。尽管目前使用锂和钙作为催化剂的能量消耗远高于H-B工艺，但研究指出，某些重金属可能从热力学角度提供更低的能量消耗路径。此外，研究还提出了通过开发类似于氮酶的多组分材料来促进或催化氨的电合成，这可能是一个可行的途径。

最终，研究强调了寻求可持续的工业氨生产方法的重要性，以满足碳中和的迫切需求，并为未来氨的局部生产提供了新的机会，只要能开发出经济上可行的方法来解决高能量成本和从电解液中纯化氨的问题。

文献信息

标题：What Metals Should Be Used to Mediate Electrosynthesis of Ammonia from Nitrogen and Hydrogen from a Thermodynamic Standpoint?

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c02754

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