东大/福大/燕大JACS: Co单原子改变WxC的界面结构，实现高效稳定双功能氧电催化

锌-空气电池(ZABs)具有成本低、理论容量高和环境友好等优点，是替代目前商业化锂离子电池的潜在储能技术之一。但是，其放电过程中的氧还原反应(ORR)和充电过程中的析氧反应(OER)等四电子转移过程动力学缓慢，严重影响了ZAB的能量转换和输出功率。

目前，ZAB的基准电催化剂仍然主要依赖于贵金属，这导致其价格昂贵，稳定性有限。此外，具有ORR活性和OER活性的物理混合催化剂由于相容性较差，对ZAB催化性能的提升不够理想。因此，开发低成本和高内在活性的ORR/OER双功能催化剂势在必行，但仍具有挑战性。

近日，东北大学李犁、福州大学喻志阳和燕山大学王静等报道了一种基于SAC的双功能电催化剂，其中Co原子分散在碳化钨载体(Co-W_xC)上，用于高效催化ORR和OER。

研究发现，除了通常报道的分散在材料中的单原子外，Co还可以通过在边缘区域形成BCC或FCC超晶格来改变W_xC载体的界面结构。Co原子主要以Co-W键和Co-C键的形式存在，且超晶格的形成可以通过晶格失配引起的应力改变材料的电子结构，将原子态密度向负能区移动，有利于中间体的脱附；此外，电荷分析证实了超结构与单原子的协同作用，降低了中间体的吸附能，提高了催化活性。随着双功能催化剂理论过电位的降低，OER和ORR之间的自由能差减小。

得益于超结构和单原子的独特优点，所制备的电催化剂表现出优异的ORR (E_1/2为0.893 V)和OER活性(10 mA cm⁻²电流密度下的过电位为259 mV)，远远超过其商业基准Pt/C+IrO₂催化剂。更重要的是，该催化剂具有超低的ΔE值(0.623 V)，使其表现出优异的ZAB性能，利用Co-W_xC作为电极组装的ZAB的峰值功率密度高达188.5 mW cm⁻²，并能够稳定循环6000次。

总的来说，该项工作揭示了Co-W_xC催化剂高氧电催化活性的起源，为用于电催化和能量存储系统的先进材料的设计提供了思路。

Superstructure-assisted single-atom catalysis on tungsten carbides for bifunctional oxygen reactions. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c14354

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