【DFT+实验】AEM：用于促进电催化氧还原的有效电荷捕获

无金属碳基材料被认为是贵金属Pt基电催化剂最有前途的替代品之一。然而，杂原子调制碳的电催化活性很少达到金属基电催化剂的水平。

基于此，中南大学田忠良教授，伦敦大学学院何冠杰博士（共同通讯作者）等人报道了富含电子的碳和碳空位附近丰富的吡啶氮修饰的碳纳米片（E-NC-V），并将其作为载体来促进高效的氧还原反应（ORR）。

为了进一步探索ORR活性的起源，作者建立了具有不同缺陷密度和富电子材料的模型（E-NC-V、NC-V和L-NC-V），并通过DFT计算研究了4e^– ORR路径。分波态密度图（PDOS）表明，和L-NC-V和NC-V相比，E-NC-V中有更多的电子从C位点转移到O₂分子上，具有较强的成键强度，从而充分激活O₂。

本文进一步研究了ORR的自由能图，E-NC-V、NC-V和L-NC-V的极限电位分别为1.13、1.24和1.4 V，这表明缺陷密度和吡啶氮含量提高了ORR活性。

碳空位附近的富吡啶氮结构与富电子碳协同作用，促进了|ΔG_O*|的急剧降低，导致氧中间体的平衡吸附和解离，从而激活了O=O，这可归因于丰富的空位和Zn与N/C之间的d-p轨道杂化。

Potent Charge-Trapping for Boosted Electrocatalytic Oxygen Reduction. Adv. Energy Mater., 2023.

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