天理工张联齐EES：定制多体系凝胶聚合物电解质用于碳酸酯和醚基锂-SPAN电池

硫化聚丙烯腈（SPAN）被认为是高能量密度锂-硫电池的潜在替代正极。传统的碳酸盐电解质，最广泛地用于锂-SPAN电池，表现出与锂（Li）金属负极的化学相容性。此外，对于醚基电解质，Li₂S_n（n≤4）在循环过程中容易产生，导致穿梭效应和电池故障。

在此，天津理工大学张联齐团队通过丙烯酸六氟丁酯和四丙烯酸季戊四醇的原位共聚创新性地提出了一种多体系适应性凝胶聚合物电解质（命名为PFGPE）。具体而言，作者构建了富含C-O和LiF的正极电解质界面（CEI），通过具有目标梯度分布的固体电解质界面（SEI）优化了Li⁺的分布和减少了副反应。此外，通过PFGPE中的极性基团实现了Li⁺的快速传输和反应动力学的改善，进而抑制了多硫化锂的溶解。

该工作首次证明了锂-SPAN电池在碳酸酯和醚体系中的优异性能。即在0.2C下进行600次循环后，首次在含有醚基电解质的SPAN/PFGPE/Li电池中提供725.1mAh g⁻¹的高容量。与碳酸酯电解质相匹配，SPAN/PFGPE/Li电池实现了1392.8 mAh g^–1的初始容量，在0.1C下连续运行200次循环，容量衰减较小。

图1. 醚基SPAN/PFGPE/Li和SPAN/LE/Li电池的电化学性能

总之，该工作通过原位聚合PETEA、HFBA制备了一种多体系适应性凝胶聚合物电解质(PFGPE)可用于碳酸酯和醚基锂-SPAN电池。由于交联结构和丰富的极性基团，该电解质具有1.61 mS cm^-1的高离子电导率和出色的循环稳定性。结果显示，其对称电池在1 mAcm^-2的电流密度可实现4000h的长循环寿命。

此外，PFGPE有效地阻止了Li₂S_n(n＜4)，导致“固-固”直接转化，这是实现锂-SPAN电池良好电化学性能的关键。基于此，在0.2C的乙醚体系中，SPAN/PFGPE/Li电池600次循环后放电容量为725.1 mAh g^-1。此外，作者还对酯基锂-SPAN电池进行了测试，200次循环后的放电容量为(1324.24 mAhg^-1)。因此，PFGPE不仅首次实现了乙醚基电池稳定的长循环性能，而且适用于多系统运行。

图2. 作用机制示意图

Tailoring multi-system adaptable gel polymer electrolyte for realization of carbonate ester and ether-based Li-SPAN batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee04556k

原创文章，作者：Jenny（小琦），如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/03/26/6e2811d58f/

天理工张联齐EES：定制多体系凝胶聚合物电解质用于碳酸酯和醚基锂-SPAN电池

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