山大EEM：通过低极性助溶剂调节电解液溶剂化结构，用于低温锌离子电池

水系锌离子电池因成本低、安全性高而被视为大规模储能系统的理想候选材料，但其低温性能较差，限制了其应用。

图1. 电解液表征

山东大学王书华、刘宏等在Zn(ClO₄)₂的水溶液中加入了低极性、低粘度的二甘醇（DGM），从而构建了一种低温电解液。研究显示，当DGM与水的体积比为6:4 (DGM60)时，电解液的凝固点降至-105℃，且在-45℃时离子电导率为16.18 mS cm^-1。

光谱分析和分子动力学模拟验证了DGM和ClO₄-调节了Zn²⁺的内溶剂化结构，该溶剂化结构更有利于Zn²⁺的解溶剂化。得益于DGM和ClO₄-对氢键网络的破坏和对溶剂化结构的调控，阳极上的枝晶、析氢反应和副产物都得到了抑制。

图2. 半电池性能

结果，在电流密度为1 mA cm^-2和容量为1 mA h cm^-2的条件下，Zn||Zn电池在25℃下可循环使用1600小时，在-20℃下可循环使用5200小时。此外，在-20℃时，Zn|||Cu在1 mA cm^-2和1 mA h cm^-2条件下的库仑效率高达99.9%。

另外，在1 A g^-1的条件下，锌||聚苯胺（PANI）电池在25℃的初始放电容量为100.0 mA h g^-1，在-20℃的初始放电容量为88.8 mA h g^-1。并且，Zn||PANI电池具有10000次的超长循环寿命，且无容量衰减。即使在-50℃，Zn||PANI电池也能稳定循环600次，容量保持率达98.5%。这项研究为今后设计具有高离子电导率和低温易脱溶剂化的可充电池电解液提供了启示。

图3. 全电池性能

Modulating the Electrolyte Inner Solvation Structure via Low Polarity Co-solvent for Low-Temperature Aqueous Zinc-Ion Batteries. Energy & Environmental Materials 2024. DOI: 10.1002/eem2.12707

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