中科大朱永春EES：界面双电层H2O平衡实现高可逆锌金属电池

尽管在锌/电解质界面构建贫水双电层（EDL）取代初始富水双电层已被用于实现水系锌离子电池中高度可逆的锌负极，但其根本功能机制仍缺乏研究。

在此，中国科学技术大学朱永春团队构建了一系列从富H₂O到贫H₂O的EDL结构以全面研究其对锌沉积/剥离过程的影响。该工作首次揭示了由于在剥离过程中Zn²⁺与H₂O的溶剂化受到不良电极-溶剂接触的阻碍而产生隐藏在贫H₂O EDL后面的死Zn。同时，随着EDL中H₂O的减少，通过增大Zn成核过电位和减少Zn与H₂O之间的直接接触，可抑制与富含H₂O EDL相关的枝晶生长和副反应。

基于此，作者提出了富H₂O和贫H₂O的EDL之间权衡概念，以实现稳定的循环。结果显示，通过1mM天冬氨酸（APM）添加剂构建中等程度的贫H₂O EDL，可实现高度可逆的Zn负极。此外，该电池可实现4500小时以上的长循环寿命以及1050次循环中99.67%的高库仑效率。

图1. 作用机制示意图

总之，该工作通过APM添加剂在Zn/电解质界面构建了一系列从富H₂O到贫H₂O EDL结构，以全面研究其对Zn沉积/剥离的影响。作者发现，EDL 中 H₂O 的减少可增加 Zn 成核过电势进而抑制锌枝晶生长。此外，该工作首次报道了富 H₂O 和贫 H₂O EDL 之间权衡的关键作用。结果显示，采用优化电解质的锌/锌对称电池在0.1 mA cm^-2下表现出超过4500小时的超长循环寿命，并实现良好的倍率性能。

此外，在 5 mA cm^-2 的高电流密度，中等程度的贫 H₂O EDL 可实现高度可逆的锌沉积/剥离，循环次数超过 1050小时，平均 CE 为 99.67%。此外，用CNT/MnO₂和NH₄V₄O₁₀正极组装的全电池表现出显着增强的循环稳定性和优异的倍率性能。因此，该项工作为补充 EDL 调节 AZlB 的基本功能机制和设计规则提出了一种新的见解。

图2. 电池性能

Trade-off between H2O-rich and H2O-poor electric double layer enables highly reversible Zn anodes in aqueous Zn-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00147h

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