华科孙永明EES：材料-电解质界面相互作用形成富无机SEI用于快充硅基锂离子电池

高稳定性和高Li⁺导电性的固态电解质界面（SEI）对于具有高能量密度和优异快充能力的硅基锂离子电池是非常必要的。

在此，华中科技大学孙永明团队提出通过调节电解质组分和负极表面之间的相互作用来构建稳定的SEI，以实现硅基锂离子电池的高能量密度和优异快充能力。通过实验和理论相结合，作者证明了P层可以选择性地吸附氟碳酸亚乙酯（FEC，一种常见的电解质溶剂），在SiOx颗粒上形成坚固、薄、致密的Li₃P/LiF的混合SEI（其具有高离子电导率）。

此外，具有均匀6nm厚P层的SiOx(SiOx@P) 可提供优异的电化学循环稳定性（1050 mAh g⁻¹，在1.0 C下1000次循环的容量保持率为83.3%）。特别地，作者组装的Ah级LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂||SiOx@P软包电池表现出稳定的循环、高能量密度（在0.2C下为410 Wh kg^-1和780 Wh L^-1）以及卓越的快充能力。

图1. SiOx@P 和裸 SiOx 电极的电化学性能

总之，该工作发现界面结构在 SEI 的形成和调节高容量硅基负极的电化学性能方面发挥着重要作用。作者通过引入功能性 P 层并与 IHP 中的 FEC 添加剂的特异性吸附作用在 SiOx 表面形成富含 Li₃P/LiF 的 SEI，并在反复充放电过程中提高了机械和电化学稳定性。

因此，与裸 SiOx 相比，SiOx@P 在 CE、倍率能力和循环稳定性方面都有显著改善。该项工作揭示了利用表面工程定制 SEI 的成分和机械性能的方法，为促进具有快充能力的高能量密度 LIB先进 SEI的设计提供了新的思路。

图2. 采用不同氧化硅负极的软包电池性能

Material-electrolyte interfacial interaction enabling the formation of inorganic-rich solid electrolyte interphase for fast-charging Si-based lithium-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00407h

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