安大鹿可Angew：高能全固态Na-S电池的准固态硫转化

高能量密度（1274 Wh kg^-1）和高安全性使全固态Na-S电池在储能系统中具有广阔的应用前景。然而，不可控的固-液-固多相转化及其相关的缓慢多硫化物氧化还原动力学对调整实际Na-S电化学的硫形态途径提出了巨大的挑战。

在此，安徽大学鹿可团队提出了一种新的矩阵设计方法，该方法具有独立的双催化位点，可以控制电池循环过程中串联的多硫化物转化和可逆硫转化。结果表明，N、P杂原子更有利于催化长链多硫化物还原，而PtNi纳米晶则在放电过程中操纵Na₂S₄直接到Na₂S的低动力学转化。

此外，在强耦合 PtNi 和 N、P 共掺杂碳主体上沉积的 Na₂S 具有极高的反应性，并且在电池充电过程中很容易地恢复到 S8且无需钝化活性物质。基于此，全固态软封装Na-S软包电池在60℃下具有稳定循环且保持876 mAh g_S^-1的高比容量和608 Wh kg_cathode^-1的高能量。

图1. 结构表征

总之，该工作报道了一种双功能电催化正极的设计策略和双向串联催化效应以促进基于准固态可逆硫转化机制的先进全固态Na-S电池的发展。具体而言，作者制备了强耦合PtNi合金和N、P共掺杂碳复合材料，并将其作为双功能电化剂基质，用于调节硫的氧化还原。

研究表明，杂原子掺杂加速了Na₂S_8/6 Na₂S₄还原，同时PtNi纳米晶催化Na₂S₄向Na₂S的直接转化。基于此，所得到的正极显示出长的循环寿命和超高的能量效率，平均库仑效率为99.52%。此外，使用S/PtNi-NPC正极的软包电池提供了700 mAh g^-1的高容量和750Wh kg^-1的能量密度。因此，该工作提出的双向串联化机制为充分利用硫的氧化还原作用提供了一种重要的策略。

图2. 电池性能

Quasi-Solid Sulfur Conversion for Energetic All-Solid-State Na-S Battery, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202402274

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