浙大范修林Chem：基于动态屏蔽带电界面实现高电压锂电池

高压锂金属电池的高能量密度吸引了众多的关注，但由于其高反应性的锂金属负极和高电压下正极的强催化效应，其发展受到了严重限制。尽管众多电解液策略已经能够有效地增强锂金属负极侧的库仑效率，但正极侧在高电压下的具体电解液稳定机制仍然不清楚。因此，深入研究电解液的性质和界面化学对推动高压锂金属电池电解液的有效设计尤为重要。

在此，浙江大学范修林团队基于传统EDL模型引入了一个名为“区域d”的新参数，以此建立起双电层功能区和电解液的氧化稳定性之间的关系。研究发现，通过减小d区域的空间尺度和调控其内部的物种分布，能够实现正极界面的电势迅速降至电解液体相电势，从而可以有效地抑制电解液的持续分解。通过精细调控功能区d，设计的1.5 M LiFSI/(3,3,3-Trifluoropropyl) trimethoxysilane（TFTMS）电解液显示出超过5.5 V的氧化稳定性，并能良好匹配锂金属、石墨和高压层状正极。

图1. LiCoO₂/电解液界面功能区d的量化

总之，该工作根据电解质的内在电化学特性，通过破译 EDL 结构与氧化稳定性之间的相关性展示了一种核心概念。作者定义了一个指标 d，用于量化 EDL 功能域的范围和其中的成分。此外，作者合理地设计了一种 1.5 M LiFSI/TFTMS 电解质，它具有极窄的功能区 d，并能形成富含无机物的中界面，从而最大限度地提高抗氧化性和还原稳定性。

独特的 d 区机制和溶剂分子固有的出色氧化稳定性为低浓度 LiFSI/TFTMS 电解液中的锂和石墨负极及高压正极提供了稳定性。所设计的 1.5 M LiFSI/TFTMS 电解液可使高压 4.6 V Li||LCO (N/P = 1.9) 和 4.6 V Li||NCM811 (N/P = 2.2) 全电池在 300 次循环中保持稳定，并使 1.0 Ah 石墨||NCM811 软包电池的循环寿命大于 1,500 次，CR 高达 93%。因此，该项研究为了解 EDL 在电解质中的作用提供了宝贵的见解，可极大地扩展下一代高能锂电池系统的电解质设计策略。

图2. 不同电解液在高电压下对Li||LCO和Gr||NCM811软包电池的电化学性能

Dynamic shielding of electrified interface enables high-voltage lithium batteries, Chem 2024 DOI: 10.1016/j.chempr.2024.01.001

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