商旸/王中长AM：约束六氰合铁酸锰钾的内部空位，构建超稳定钾离子电池

金属六氰基铁氧体（HCFs）具有很高的理论容量和氧化还原电位，因此被视为很有前景的钾离子电池（PIBs）阴极材料。然而，材料中不可避免的Fe(CN)₆空位（VFeCN）和H₂O仍然阻碍了具有高循环稳定性和电压保持能力的HCF阴极的开发。

图1. 材料设计

北京工业大学商旸、伊比利亚国际纳米技术实验室王中长等提出了一种修复方法，通过柠檬酸钠的还原性和配体H₂O在高温下的去除（KMHCF-H），显著降低了六氰合铁酸锰钾（KMHCF）中的VFeCN含量。研究发现，在90℃温度下获得的KMHCF-H仅含有2%的VFeCN，且VFeCN主要集中在晶格内部。

此外，KMHCF-H阴极的这种Fe-CN-Mn一体化表面结构与经过修复的表面VFeCN可使电解液中的双氟磺酰亚胺钾（KFSI）优先分解，从而在表面形成以阴离子为主的致密阴极电解质界面层，有效抑制锰溶解到电解液中。

图2. KMHCF-H阴极在半电池中的性能

因此，（在0.2 A g^-1条件下经过2000 次循环后为95.2%）和全电池（在0.1 A g^-1条件下经过200次循环后为99.4%）循环中均表现出优异的性能。总体而言，这种热修复方法可以规模化制备空位含量低的KMHCF，为钾离子电池的实际应用带来了巨大前景。

图3. CEI表征

Interior-Confined Vacancy in Potassium Manganese Hexacyanoferrate for Ultra-Stable Potassium-Ion Batteries. Advanced Materials 2024. DOI: 10.1002/adma.202310428

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