【DFT+实验】汪乐余/张立鹏/马陈燕Nano Letters：首次报道！Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原

开发经济高效的多硫化物氧化还原阴极，对先进量子点（QD）光伏技术的发展至关重要。

基于此，北京化工大学汪乐余教授和张立鹏博士、中科院高能物理研究所马陈燕等人首次证明了氮掺杂碳（N-C）壳负载铁单原子催化剂（Fe-SACs）能够催化QD光伏中的多硫化物还原。具有FeN₄活性位点的Fe-SACs对ZnCuInSe-QD光伏（AM1.5G, 100 mW/cm²）的功率转换效率为13.7%，是ZnCuInSe-QD光伏的最高值，优于Cu-SACs和N-C催化剂。

通过DFT计算，作者研究了SACs（FeN₄和CuN₄）对SRR的内在活性。由于S₄²⁻阴离子需要被催化剂吸附，作者计算了催化剂吸附的S₄²⁻的电子性质。吸附的S₄²⁻阳离子与FeN₄催化剂之间的电子转移比CuN₄或N-C催化剂之间的电子转移要多得多，表明Fe原子很容易将电子转移到配位的N原子上。

电子转移的增强有助于S原子与活性位点之间形成键，同时有利于活化吸附的S₄²⁻中的S-S键，从而促进多硫化物的还原过程。因此，FeN₄ SAC比N-C和CuN₄ SAC更容易吸附S₄²⁻阴离子。

此外，Bader电荷密度分析显示，Fe原子比Cu或C原子具有更多的正电荷。反应自由能为-1.06 eV的FeN₄催化剂更有利于吸附S₄²⁻离子，远低于N-C催化剂或CuN₄ SAC。由于反应自由能低，在FeN₄催化剂上的反应步骤也很有利。因此，S²⁻离子是FeN₄催化剂上的优选产物。结果表明，FeN₄对多硫化物的还原具有较高的催化活性。

Fe Single Atom Catalysts Promoting Polysulfide Redox Reduction in Quantum Dot Photovoltaics. Nano Lett., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01064.

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