清华深研院康飞宇/贺艳兵/柳明AM：混合SEI助力固态锂金属电池2200次循环！

复合固态电解质（CSEs）中的填料主要负责增强锂离子的导电性，但几乎不调节固态电解质界面（SEI）的形成。

图1. CSE的制备和表征

清华大学深圳国际研究生院康飞宇、贺艳兵、柳明等提出了一种界面反应策略，采用独特的介电NaNbO₃（NNO）填料与聚偏二氟乙烯（PVDF）基体（PNNO）结合，在Li-CSEs界面上定制坚固的氟化Li/Na杂化SEI。

Li_0.025Na_0.975NbO₃（LNNO）是通过在NNO中进行Li⁺和Na⁺取代而形成的，并且取代的Na⁺参与SEI的形成。富含NaF/LiF的坚固SEI对Li⁺迁移表现出优异的导电性和高杨氏模量（8.01GPa），这在固态锂金属电池的高面容量下实现了长期的锂沉积/剥离循环。此外，介电NNO可以诱导PVDF的高介电β相的形成，以促进锂盐的离解，并产生更多可移动的Li⁺，从而实现PNNO-5（5.56×10^-4 S cm^-1）的高离子电导率。

图2. LiF/NaF-SEI杂化物的形成机制

结果，使用PNNO电解质的Li/Li对称电池在3 mAh cm^-2的高面积容量下维持超过600小时的长期循环。固态NCM811/Li电池可以在2C下稳定循环2200次，并在-20℃下表现出优异的性能。

此外，当与高负载阴极（10 mg cm-2）配对时，固态NCM811/Li电池也显示出显著提高的电池稳定性，显示出固态锂金属电池商业化的巨大前景。这项工作为开发安全稳定的固态锂金属电池提供了一种在复合固态电解质中进行界面工程的填料的新设计原理。

图3. 固态NCM/Li电池的电化学性能

Dielectric Filler-induced Hybrid Interphase Enabling Robust Solid-State Li Metal Batteries at High Areal Capacity. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202311195

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