南开严振华Angew：稀释剂-阴离子协同策略调节不可燃电解质实现高效锂金属电池

高能锂金属电池(LBs)由锂金属负极和高压正极组成，由于其超高的能量密度，有望成为下一代储能系统的候选者。然而，为LBs开发具有优异负极和正极兼容性的高压不可燃电解质仍然具有挑战性。

在此，南开大学严振华团队提出了一种活性稀释剂-阴离子协同策略，通过使用具有高活性的1,2-二氟苯（DFB）作为活性稀释剂来调节基于不可燃二甲基乙酰胺（DMAC）的局部高浓度电解质（LHCE-DFB），实现与锂金属负极和高压正极的卓越兼容性。其中，DFB和双（氟磺酰基）酰亚胺（FSI^–）阴离子协同构建了坚固的富LiF固体电解质界面（SEI）和正极电解质界面（CEI），有效地稳定了DMAC与Li金属负极的本征反应，提高了Li金属负极和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正极的界面稳定性。

LHCE-DFB实现了Li金属负极在Li||Cu电池和Li||Li电池中的超高库仑效率（98.7%）、无枝晶和循环稳定性。此外，所制备的具有LHCE-DFB的NCM811||Li电池显示出显著增强的长期循环稳定性和优异的倍率性能。

图1. 溶剂化结构

总之，该工作通过稀释剂-阴离子协同策略调节基于DMAC的高压电解液，实现了与Li金属负极和高压NCM811正极的良好兼容性。DFB和FSI阴离子协同构建富LiF SEI和CEI，有效地提高了Li金属和NCM811正极的界面稳定性。因此，LHCE-DFB可以使Li金属负极在Li||Li电池和Li||Cu电池中实现无枝晶，高稳定性以及高库伦效率。本文制备的含LHCEDFB的NCM811||Li电池在300次循环后仍保持83.1%的高容量保持率。LHCE-DFB还赋予LFP||Li电池高倍率性能(119.8 mAh g^-1 3C放电容量)和良好的长期循环稳定性(600次循环后容量保持83.8%)，不燃DMAC赋予LHCE-DFB优良的阻燃性能。

DFB的强稀释作用使LHCE-DFB的黏度显著降低(59.4 mPa s)，离子电导率显著提高(1.69 mS cm^-1)。此外，LHCE-DFB具有超强的高压稳定性，最高可达4.96 V。因此，该工作为高能LBs提供了一个通过稀释阴离子协同策略设计安全高效电解质的案例。

图2. 电池性能

Active Diluent-Anion Synergy Strategy Regulating Nonflammable Electrolytes for High-Efficiency Li Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202317176

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