东南/中科大JEC：调节Co0.85Se1-xSx中Co-Co键的平均长度增强钾储存

虽然过渡金属硫族化物（TMC）与其他硫族元素合金化可以有效提高其导电性和电化学性能，但最佳合金含量仍不确定。

在此，东南大学陈坚，中国科学技术大学周敏等人研究了掺杂剂浓度对 TMC 中化学键的影响，并揭示了钾离子存储的逐步转换反应机制。理论研究表明，Co_0.85Se（Co_0.85Se_1−xS_x）中适当的S掺杂，由于电负性的变化而减少Co-Co键的平均长度。

将其作为钾离子电池 (PIB) 的负极时，优化 Se/S 比例的样品表现出优异的倍率性能（10 A g⁻¹时为 229.2 mA hg⁻¹）。当以普鲁士蓝（PB）作为正极时，软包电池展示出巨大的应用潜力。此外，通过原位X射线衍射和异位透射电子显微镜技术揭示了S和Se共存引起的逐步K⁺存储机制。

图1. 制备流程及结构表征

总之，该工作通过硫族合金设计成功制备了具有 3D 网状蛋黄壳结构的柔性独立式 Co_0.85Se_1−xS_x/CNF。结果显示，S掺杂可以降低Co_0.85Se_1−xS_x中Co-Co键的平均长度。此外，蛋黄壳结构（即用3D网状碳纳米纤维框架包裹的Co_0.85Se_1−xS_x纳米颗粒蛋黄）可以有效缓解长期离子存储过程中的体积膨胀。

此外，在逐步反应过程中形成的K₂S和K₂Se相，有助于减轻体积膨胀并增加离子传输。CSS/CNF-2电极表现出优异的倍率性能（10 A g⁻¹时为229.2 mA hg⁻¹）和循环稳定性（1 A g⁻¹时1000次循环后为327.7 mA hg⁻¹），优于其他报道的TMCs负极材料，所制备的CSS/CNF-2//PB软包电池表现出优异的电化学性能和实际应用潜力。因此，该种合金化设计能够为构建高性能柔性TMCs电极材料提供有效的策略。

图2. 电池性能

Modulating Co–Co bonds average length in Co0.85Se1−xSx to enhance conversion reaction for potassium storage, Journal of Energy Chemistry 2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.12.013

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