物理所禹习谦/湘潭杨秀康Nano Energy：单晶化和原位尖晶石涂层协同增强富锂锰基正极

富锂锰基正极（LRM）材料因其高比放电容量而被认为是下一代高能量密度锂离子电池最有前途的正极材料。然而，目前主流的 LRM 材料呈现多晶形态，这种形态在长时间循环过程中的退化会加剧结构畸变，导致循环稳定性差。

在此，中国科学院物理所禹习谦、湘潭大学杨秀康等人利用传统的多晶LRM前驱体，通过简单的熔盐辅助固态合成方法制备了一种尖晶石相包覆的单晶LRM材料，其粒径约为500 nm，然后进行了硼酸处理。

研究表明，所得单晶LRM材料的表面包覆层被确定为尖晶石Li₄Mn₅O₁₂，厚度约为5 nm，可有效增强Li⁺扩散动力学。单晶LRM材料在0.1 C（1 C=250 mA g^-1）条件下的比放电容量为 296.3 mAh g^-1，在1 C 条件下循环300 次后的容量保持率为97.4%。

图1. 制备流程及结构表征

总之，该工作提出了一种结合多晶前驱体粉碎和熔盐辅助烧结方法制备平均粒径约为 500 nm 且分散性良好的单晶 LRM 正极材料的方法。随后，通过硼酸处理，在单晶 LRM 颗粒中引入尖晶石相 Li₄Mn₅O₁₂，通过改善Li⁺扩散动力学，有效提高了可逆容量和倍率性能。因此，得益于单晶化和表面改性的协同作用，所获得的材料在0.1 C 条件下的初始放电比容量高达 296.3 mAh g^-1，能量密度为 1047.4 Wh kg^-1；在 1 C 条件下循环 300 次后，容量保持率达到 97.4%，表现出优异的长期循环稳定性。

此外，通过比较多晶和单晶材料的形态演变和结构稳定性，发现LRM单晶化和尖晶石涂层之间的协同作用对于实现出色的长期循环稳定性至关重要。因此，该种单晶化和表面改性方法为工业生产提供了良好的通用性前景，为富锂单晶的商业应用提供了指导。

图2. 电池性能

Synergistic Enhancement of Li-rich Manganese-based Cathode Materials through Single Crystallization and In-situ Spinel Coating, Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109241

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