【VASP计算】AFM：界面电荷转移提高(CoFe MTF)/Fe2O3的载流子复合寿命

构建异质结构光阳极是提高光电化学（PEC）性能的重要手段，但如何实现高效的界面电荷转移是一个长期的挑战。

基于此，清华大学朱永法教授和郑州大学易莎莎副教授等人报道了一种由Fe-O-N/S键连接的CoFe金属-硫化物骨架(CoFe MTF)/Fe₂O₃光阳极来调节载流子的行为，并改善水氧化性能。该界面键在Fe₂O₃和CoFe MTF的浅阱态之间起着直接电荷转移的桥梁作用，导致载流子复合寿命延长，其中CoFe MTF/Fe₂O₃为85 ns，而Fe₂O₃为37 ns，并提高了电荷转移效率。CoFe MTF/Fe₂O₃光阳极在水氧化方面表现出显著的增强，导致光电流密度比原始Fe₂O₃增加三倍。

VASP解读

通过DFT计算，作者研究了CoFe MTF/Fe₂O₃异质结构中CoFe MTF与Fe₂O₃之间的键合效果。从CoFe MTF/Fe₂O₃异质结构的电荷密度差看出，电子在O原子周围的中心区域积聚，而在N和S原子附近发生电荷耗尽，表明了界面成键效应，电子从N和S原子转移到O原子，削弱了Fe₂O₃界面上原有的Fe-O键，并导致MTF向Fe₂O₃轻微的电荷回给。因此，在CoFe MTF/Fe₂O₃光阳极内构建了有效的空间电荷转移桥，从而获得更有效的载流子转移特性。

此外，投影态密度（PDOS）光谱和总态密度（TDOS）显示出明显的轨道重叠，可归因于CoFe MTF/Fe₂O₃光电极中N（或S）和O原子之间的杂化。结构表明，在CoFe MTF和Fe₂O₃之间形成Fe-O-N/S键，可作为电荷转移通道，促进它们在CoFe MTF/Fe₂O₃界面上的传输。

Interfacial Charge Transfer Bridge Prolongs Carrier Recombination Lifetimes of CoFe Metal-Thiolate Framework/Hematite Photoanode for Water Oxidation. Adv. Funct. Mater., 2024, DOI: https://doi.org/10.1002/adfm.202313767.

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