北大庞全全AM：稳定电极/电解质界面实现高压钠离子电池

钠离子电池（SIB）在下一代电网规模的能源存储方面前景广阔。然而，电解质/电极界面的高度不稳定性威胁着高能 SIB 的长期循环。特别的，高电压下不稳定的正极电解质界面（CEI）会导致持续的电解质分解、过渡金属溶解和快速容量衰减。

在此，北京大学庞全全团队提出了一种用于SIB电解质分子设计的平衡原理即通过将氧化稳定的丁二腈溶剂与溶解度适中的碳酸酯耦合在一起，形成超薄、均质且坚固的CEI。

所提出的电解质不仅显示出有限的正极分解进而形成薄的 CEI，而且还能在高压下抑制CEI成分的溶解。因此，经过驯化的电解质/电极界面可使 Na₃V₂O₂(PO₄)₂F (NVOPF) 正极在1 C下以4.3 V的高充电电压进行 3000 次循环后仍具有出色的容量保持率（大于 90%）。此外，NVOPF||硬碳全电池在1 C 下稳定循环 500 次，平均库仑效率高。

图1. 溶剂化结构表征

总之，该工作报告了一种用于高压钠离子电池的平衡电解质设计。具体而言，将氧化性稳定的丁二腈溶剂与溶解度适中的碳酸酯结合在一起，从而抑制了CEI 在高压下的溶解/损坏。所设计的 DEC-SN-FEC 电解液使 NVOPF||HC 全电池具有很高的循环稳定性。

值得注意的是，NVPOF 半电池不仅能在宽温条件下工作（-25 ℃至60 ℃），而且在25 ℃条件下，经过8个月的循环后仍能保持大于90%的容量，平均CE值超过99.6%。因此，该电解质设计凸显了在恶劣条件下工作的 SIB 的电解质设计精髓。基于低成本 SN 和 DEC 的可扩展性，该工作为解决商业问题（即制造成本和整体可持续性）提供了机会，并加快了 SIB 的产业化进程。

图2. 电池性能

Electrolyte Engineering with Tamed Electrode Interphases for High-Voltage Sodium-Ion Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310051

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