ACS Catal.:羟基调制的局部配位环境改善 C-N-FeOx 析氧活性及稳定性 2024年2月16日 下午10:18 • T, 顶刊 • 阅读 6 江苏大学饶德伟联合布拉格化学科技大学Zdenek Sofer ̌和Yunpeng Zuo通过空间限域的方法合成位于多孔氮化碳中原子级分散的FeOx (CN-FeOx)催化剂,研究羟基对催化性能的影响。多孔氮化碳中的原子级分散 FeOx (CN-FeOx)在经过羟基化改良后(CN-FeOx-OH),质量活性以及稳定性显著增强。 DFT计算发现Fe34位点在羟基修饰后具有较低的电子密度,有助于在OER过程中吸附中间体。通过比较 OER 步骤中 CN-FeOx 中间体在不同位点的吸附能图发现Fe25 位点表现出最佳的对含氧基团的吸附强度,从而降低了过电位。尽管Fe23,Fe25以及FeFe35 位点催化的速率决定步骤 (RDS) 不同,但 Fe25 位点是 CN-FeOx 最活跃的位点,RDS的最低活化能垒为0.94 eV,而 Fe23 位点为 2.73 eV,Fe35 位点为 4.23 eV。 值得注意的是,CN-FeOx-OH的催化机理与CN-FeOx的单点催化不同,Fe23-25-33和Fe23-33多位点协同作用促进 OH– 和 O2- 基团的吸附。由于羟基的吸附可以有效促进OER,与Fe34单中心和Fe23-33多中心相比,Fe23-25-33多中心具有最适合羟基吸附的吸附强度。因此,羟基改性提高CN-FeOx 催化剂的催化活性,降低过电位,其归因于多点协同效应,加速羟基中间体的吸附和解吸。 Tianyun Jing, Ning Zhang et al. Improving C−N−FeOx Oxygen Evolution Electrocatalysts through Hydroxyl-Modulated Local Coordination Environment. ACS Catal. 2022, 12, 7443−7452 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/02/16/9e8f43af55/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 催化顶刊锦集:Nat. Commun.、JACS、ACB、CEJ等8篇成果精选! 2022年11月15日 王春生ACS Energy Letters:双管齐下!实现低界面电阻+枝晶抑制! 2023年10月11日 西农/电子科大Appl. Catal. B:原子分散的FeNx位点与Fe3C@C核壳纳米粒子相结合实现高效析氧和氧还原 2023年10月4日 厦大/华科AFM:微结构工程增强富锂正极的导电性和机械坚固性 2023年11月17日 Small:离子选择性COF促进多硫化物催化转化和Li+传输! 2023年10月15日 迄今最高!王春生教授,最新Nature Sustainability! 2023年10月10日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交