浙大/中科大ACS Catal. :硫掺杂Pt 电催化剂增强Pt-N 配位实现高效的氧还原反应 2024年2月15日 下午10:05 • T, 顶刊 • 阅读 17 浙江大学孙文平和中国科学技术大学Xusheng Zheng等设计S 掺杂的石墨氮化碳 (SGCN) 担载的 Pt 异质结构电催化剂,其中高活性异质结界面实现快速氧还原反应 (ORR)。Pt 物种的配位和电子结构通过 S 掺杂增强的 Pt-N 键合来调节,这会在相邻的 C 和 N 原子中引起电子缺陷,从而增强金属-载体的相互作用。S掺杂石墨氮化碳(SGCN)负载的Pt异质结电催化剂表现出优异的 ORR 性能,半波电位为 0.91 V,质量活性为 0.68 A mgPt-1。 差分电荷密度揭示Pt 到 SGCN 载体的电子转移;相比20Pt/GCN,20Pt/SGCN-550的Pt d带中心远离费米能级,导致 Pt 对含氧中间体结合较弱;催化剂和吸附中间体的反键轨道向费米能级移动,导致反键轨道的填充度增加,因此降低吸附物的结合能;20Pt/SGCN-550上弱化的中间体键合强度有利于OH*的脱附,在Pt表面释放更多的活性位点,因此更有利于实现更快的氧还原动力学。 另外,20Pt/GCN 和 20Pt/SGCN-550催化氧还原过程中,OH–的形成过程是速率决定步骤 (RDS)。OH–形成过程的吉布斯自由能(ΔG)从 20Pt/GCN 的 -0.51 eV 降低到 20Pt/SGCN-550 的 -0.54 eV,证实由 S 掺杂到 GCN 中诱导的 Pt-N 键合增强可以加速 RDS。将 S 原子掺入 GCN 会增强载体和 Pt 之间的界面相互作用,优化 Pt 活性位点的配位和电子结构,最终改善氧还原反应性能。 Yaping Chen, Xusheng Zheng et al. Sulfur Doping Triggering Enhanced Pt−N Coordination in Graphitic Carbon Nitride-Supported Pt Electrocatalysts toward Efficient Oxygen Reduction Reaction. ACS Catal. 2022, 12, 7406−7414 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/02/15/9bdbe9b78f/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 江苏大学连加彪AFM:通过对MoS2进行热处理,提高其10倍容量! 2023年11月18日 重大王荣华/徐朝和AFM:具有高离子导电性和界面润湿性的复合锂负极 2024年2月7日 计算+实验顶刊集锦:Angew、AM、AFM、ACS Catalysis、Small等成果精选! 2023年10月13日 Small Methods:合理设计多孔双金属硫化物/氮掺杂石墨碳复合微球用于钠离子电池负极 2023年10月31日 中南侯红帅AEM:可大规模制备的多功能界面层实现2500次循环锌电池! 2023年10月14日 弗里堡大学/哥德堡大学Nat. Sustain.: 强化学习改善生物多样性保护 2023年10月10日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交