广工大刘晨宇AEM：自牺牲还原中间层用于高性能硫化物基全固态锂电池

基于硫化物固态电解质（S-SSE）的全固态锂离子电池（ASSLIBs）被认为是解决传统锂离子电池安全隐患的最有前途的选择之一。然而，高压正极（如具有高价钴酸锂（LCO））容易自发氧化 S-SSE，导致极化增加和快速降解。

在此，广东工业大学刘晨宇团队通过对LCO进行简单的碳诱导热还原，在 LCO表面就地构建了由CoO/Li₂CO₃/C组成的自牺牲还原相。通过该种设计，LCO表面的Co价降低到二价，从而降低了LCO的氧化性，避免了与 S-SSE 的反应。

因此，使用Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）S-SSE的ASSLIBs 在 0.2 C 时的初始容量高达 144.9 mAh g^-1，循环 100 次后容量保持率为93.1%。此外，在 1.0 C条件下，S-SSE 仍具有高达109.2 mAh g^-1的容量，循环 200 次后其容量保持率为81.5%。

图1. LCO 和 CoO 的总和预计状态密度（DOS）

总之，该工作提出了一种原位自牺牲还原界面构建策略，以抑制正极/S-SSEs 界面的副反应。这种还原性界面由内部 CoO 层和外部 Li₂CO₃/C 层构成。值得注意的是，与 LCO（+3）相比，CoO中的（+2）Co 价处于低价态，与 S-SSE 的反应性较低，从根本上抑制了界面反应。

实验结果表明，具有还原界面的 R-LCO 具有优异的电化学性能。因此，该项研究支持了利用自我牺牲减少界面反应来提高 ASSLIB 长循环稳定性的策略。此外，该研究还为设计稳定的正极/S-SSE 界面以及提高全固态电池的性能提供了新的见解。

图2. 电池性能

Self-Sacrificing Reductive Interphase for Robust and High-Performance Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202303647

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