EES: 水平镁沉积和抑制表面钝化实现高性能镁金属电池

由于高容量和自然丰富性，可充电镁电池（RMB）正在成为锂离子电池有前途的替代品。然而，传统电解质中严重钝化和沉积不均匀导致可逆性和循环稳定性差。

在此，新加坡科技研究局Zhi Wei Seh团队将1-氯丙烷（CP）的共价分子引入传统电解质中，以操纵镁负极的动力学和表面化学。由于CP-Mg相互作用降低了Mg（002）晶面的表面能，在电沉积过程中优先形成具有（002）取向的水平排列片状形态。

此外，CP的最低未占据分子轨道能级能够在Mg电极表面原位形成稳定的富Cl界面。平面沉积形态与保护性界面相结合，可以有效抑制镁电极与电解质之间的副反应，促进电化学反应动力学。所设计的电解质在不对称电池中以99.79%的高库仑效率实现了可逆的Mg沉积/剥离，并在25 mA cm⁻²的超高电流密度下在对称电池中保持稳定循环215小时以上。

图1. Mg(OTf)₂+CP电解液对镁金属电池的电化学性能

总之，该工作提出CP的共价分子用于调节Mg(OTf)₂基电解质中的镁负极的动力学和表面化学，实现抑制钝化和水平排列的镁沉积。电化学测量和结构表征表明，在镁电极表面原位形成了强有力的富氯SEI，有效地减少了持续的电解质分解，促进了电化学反应动力学。

此外，由于CP和Mg电极之间的相互作用Mg(002) 晶面的表面能降低，促进了电沉积过程中水平排列的(002) 取向的片状物生长。结果显示，Mg(OTf)₂+CP电解液具有优异的电化学与电池性能。因此，该工作强调了通过电解质修饰来抑制钝化和实现平面镁沉积的重要性。

图2. Mg//Mo₆S₈ 和 Mg//PTCDA 电池在 Mg(OTf)₂ + CP 电解液中的性能

Realizing Horizontal Magnesium Platelet Deposition and Suppressed Surface Passivation for High-Performance Magnesium Metal Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02317

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