陆俊等最新AM：自组装大环铜配合物均相催化高负载锂硫电池

高能量密度锂硫(Li-S)电池的实际可行性规定了高负载正极和低电解质的使用。然而，在这种苛刻的条件下，由于硫和多硫化物利用率差，液固硫氧化还原反应受到很大的阻碍，导致反应容量低、衰减快。

在此，浙江大学陆俊教授、澳大利亚格里菲斯大学Yang Ying等人设计了一种自组装的大环Cu(II)配合物(CuL)作为一种有效的催化剂，可使液体参与的反应均质化和最大化。

四个N原子配位的Cu(II)离子具有平面dsp2杂化的特点，通过立体效应对沿d22轨道的多硫化锂（LiPSs）表现出很强的结合亲和力。

这样的结构不仅降低了液-固转化（Li₂S₄到Li₂S₂）的能量屏障，而且还引导了Li₂S₂/Li₂S的三维沉积。

图1. CuL配合物的合成与表征

总的来说，本工作利用自组装大环CuL配合物作为电解质添加剂，在锂-硫电池中建立了一种均相催化策略，以加速液固转换动力学并抑制穿梭效应。CuL添加剂与Li₂S的分子间接触使可溶的Li₂S均质化，形成了三维Li₂S沉积过程，具有更高的沉积容量，可在高负荷、低E/S比条件下有效提高硫的利用率。

研究结果表明，使用1% wt% CuL电解质添加剂，电池可提供985 mAh/g的高放电容量，在0.2 C下循环200次后仍保持766 mAh /g，每个循环的衰减率为0.1%。

在高硫负荷(10.4 mg/cm²)和低电解质/硫(6 μL/mg)的条件下，CuL具有稳定的循环性能，初始容量为925 mAh/g，面积容量为9.62 mAh/cm²，循环70次，每循环衰减率为0.3%，表明CuL具有优异的均相催化能力。

本工作展示了一种简单的均相催化剂设计并给出了详细的机理，有望解决锂-硫电池实际应用的瓶颈。

图2. 含CuL和不含CuL配合物锂-硫电池的电化学性能

Self-Assembled Macrocyclic Copper Complex Enables Homogeneous Catalysis for High-Loading Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.20230086

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