​乔世璋/冉景润，最新JACS！

为了解决塑料污染对环境的威胁和从聚合物废物中回收有价值的有机物，人们开发了一系列的回收和再循环技术。其中，“绿色和温和”的环境温度塑料光重整受到人们越来越多的关注。然而，由于光催化剂上严重的载流子复合和缓慢的表面反应，光催化塑料重整技术的一个实际困难是同时进行的光氧化和还原反应效率低、稳定性差。并且，有限的质子供应和缓慢的底物氧化阻碍了光催化剂的活性/稳定性。为了解决这个问题，需要设计一种能够在时空上分离电子/空穴并引起HER和塑性氧化的协同耦合的光重整催化剂。

基于此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋和冉景润等制备了一种缺陷丰富的镍硫磷酸盐(d-NiPS₃)偶联的CdS光催化剂(d-NiPS₃/CdS)，其能够在环境条件下同时生产H₂和从聚乳酸(PLA)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料废物中生产有机化学品。

实验结果显示，随着高活性d-NiPS₃纳米片的引入，光生电子和空穴快速分离。其中，光生电子和丰富表面位点促进了HER过程；光生空穴被塑料基质消耗产生有机化学物质，这抑制了电荷重组，保证光催化剂的稳定性。

光催化性能结果显示，在光重整的第一小时(PLA=10 mg mL⁻¹)，d-NiPS₃/CdS上H₂产率为39.76 mmol g_cat⁻¹ h⁻¹，分别是CdS和NiPS₃/CdS的43倍和1.5倍；d-NiPS3/CdS对PLA和PET的表观量子效率分别为2.83%/0.36%和1.14%/0.16%(λ=365/475 nm)。循环试验后，d-NiPS₃/CdS的相结构和形态没有明显变化，这表明d-NiPS₃/CdS光催化剂在塑料光转化反应中具有优异的稳定性。

此外，研究人员还制备了d-NiPS₃/CdS薄膜光催化剂，并用于聚乳酸的光重整反应：在照明之前没有检测到H₂，然而在照明下观察到H₂气泡产生，这些发现证明了d-NiPS₃/CdS光催化剂具有非常显著的实用潜力。更重要的是，该策略还可以推广到新兴的纳米片，以显着提高塑料光重整性能，这对氧化还原光催化剂的设计和通过塑料光重整生产燃料和化学品具有实际意义。

Boosted Photoreforming of Plastic Waste via Defect-Rich NiPS₃ Nanosheets. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c13590