北理李丽/陈人杰Nat. Commun.：缺氧惰性相稳定高压富镍阴极用于高能锂离子电池

将层状正极推向更高的工作电压可促进高能锂离子电池的实现。然而，在高脱锂状态下，材料表面释放出的氧物种会与电解质发生严重反应，加速结构退化并引发热降解。

图1. 氧锚定和储存策略

北京理工大学李丽、陈人杰等通过调节退火温度，提出了一种具有丰富氧空位（约41%）的La₂Mo₂O₉惰性相，以对阴极界面进行了超越传统改性的工程设计。

基于以下几个方面，这项工作选择了钼酸镧（La₂Mo₂O₉：LMO）沉积物：（1）由于镧（La）和钼（Mo）离子与氧的结合能很高，电子会从La和Mo转移到氧，因此它可以作为”氧锚”来稳定表面氧；（2）LMO中约41%的固有氧空位可有效捕获和保留未被La和Mo锚定的表面氧；（3）惰性（β）和活性（α）LMO 之间的相变温度为580℃，远低于 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（P-NCM）的合成温度，可消除高温操作对块状材料的影响。

图2. 扣式和软包电池性能

因此，通过P-NCM为模型系统并扩展到更高电压运行的LiCoO₂和富锂阴极，作者证明了引入的镧和钼离子会转移电子以提高表面氧的电负性，从而作为”氧锚”来缓解氧的释放。

此外，β相La₂Mo₂O₉沉积物可捕获并保留可能释放的氧，以利用其固有的高氧空位形成能。从根本上减少了氧物种与电解质的反应，从而有效缓解了结构失效，提高了电化学性能，这使得1.5 Ah软包全电池在400次循环后的容量损失仅为6.0%，几乎可以忽略不计。

图3. 理论计算

Defective oxygen inert phase stabilized high-voltage nickel-rich cathode for high-energy lithium-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43792-0

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