​Angew：极端工作条件下锂-硫电池的部分离子对溶剂化结构设计

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​Angew：极端工作条件下锂-硫电池的部分离子对溶剂化结构设计
​Angew：极端工作条件下锂-硫电池的部分离子对溶剂化结构设计
在极端工作条件下提高能量密度仍然是充电电池面临的一大挑战。在此，加州大学圣地亚哥分校陈政团队展示了一种全氟酯类电解质，由部分氟化的羧酸酯和碳酸酯组成。这种电解质具有耐高温的物理化学特性和适度的离子对溶解，从而在单一电解质中形成了一半溶剂分离离子对和一半接触离子对。因此，在不影响离子电导率（即使在 -40 ℃ 时也大于 1 mS cm-1）的情况下，实现了以 LiF 为主的界面阴离子/含氟助溶剂的去溶剂化和优先还原。
研究发现，即使在极端工作条件下，这些优势特性也适用于锂金属电极和硫电极，从而使具有高 SPAN 负载（> 3.5 mAh cm-2）和薄锂负极（50 µm）的锂-硫化聚丙烯腈（SPAN）全电池能够在 -40、23 和 50 ℃ 下稳定循环。
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图1. 电解质设计
总之，该工作开发出了一种全氟酯类电解质，其中包括部分氟化的羧酸酯和碳酸酯，适用于在极端温度下运行的高面载Li-S 全电池。研究表明，与不含氟的同类电解质相比，部分含氟的羧酸酯和碳酸酯溶剂体系中的Li+/阴离子和Li+/氟化共溶剂结合力更强。这种具有半阳离子/阴离子对的全氟化电解质，即使在很宽的温度范围内，也能在不影响离子导电性的情况下，实现轻松去溶剂化和以 LiF为主导的界面。
因此，该项工作为优化未来的电化学装置确立了新的设计原则，使其在宽温度范围内具有可调的盐解离和溶剂去溶剂化特性。同时它还为设计耐高温电解质提供了一条可行的途径，以支持在极端条件下工作的高能量密度充电电池。
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图2. 极端条件下的全电池测试
Partially Ion-Paired Solvation Structure Design for Lithium-Sulfur Batteries under Extreme Operating Conditions, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202316786

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