ACS Nano：阳离子溶剂重组和氟化中间相的协同作用实现锌金属负极的高可逆性

锌金属电池因其安全性、成本效益和环境友好性，为大规模应用提供了巨大的机遇。然而，由于与水有关的钝化/腐蚀，锌的可逆性差和不均匀电沉积大大阻碍了其实际应用。

在此，日本筑波大学Eunjoo Yoo 、Huijun Yang等人提出了一种包含γ-丁内酯（GBL）和Zn(BF₄)₂·xH₂O的多功能电解质。研究表明，通过使 GBL 溶剂进入Zn²⁺溶剂化壳并通过阴离子分解在 Zn 负极表面构建氟化界面，可以最大程度地减少水对 Zn 负极的反应性。

此外，本文选择核磁共振作为辅助测试方案，以提升和了解电解质成分在构建界面中的作用。材料的协同作用保证了高锌可逆性（平均库仑效率为99.74%）、高面积容量（55 mAh/cm²）和高锌利用率（∼91%）。因此，使用 VO₂正极的锌电池能够平稳运行超过 5000 个周期，每个周期的容量衰减率约为 0.0083%。此外，0.23 Ah VO₂/Zn 软包电池能够运行超过 400 个周期，容量保持率为77.3%。

图1. 作用机制

总之，该工作证明了调控阳离子和氟化界面相的协同作用以提高锌电池的性能。该配方保证了锌金属的长期循环(平均CE为99.74%，循环寿命延长到600次)。同时，获得了致密无枝晶的锌沉积，具有高面积容量(55 mAh/cm2)和91%的锌利用率。结合优化的Zn²⁺溶剂化壳层和富ZnF₂层的优势，VO₂/Zn电池在循环稳定性方面有显着改善(容量衰减率为每循环约0.0083%，超过5000次循环)。

同时，GF电解液使0.23 Ah的VO₂/Zn软包电池表现出400次循环的稳定循环寿命，并获得77.3%的高容量保持率。因此，该项工作提出了一个新型电解质设计方案，强调了调节电解质结构和建立氟化界面对未来锌电池应用的好处。

图2. 电池性能

Synergistic Cation Solvation Reorganization and Fluorinated Interphase for High Reversibility and Utilization of Zinc Metal Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08749

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