张博威/轩福贞团队:“基于DFT理论计算与机器学习的创新筛选方法：加速析氢和传感单原子材料的发展”

氢气有巨大的脱碳潜力，近年备受关注。电化学水分解被视为有前途的氢能制备方法之一。在氢产生和检测领域，析氢反应（HER）在电化学水分解和氢传感装置中的性能受催化剂材料影响。然而，当前主流的铂（Pt）基HER催化剂昂贵，限制了水分解技术的推广。商用氢传感器则需高温驱动，无法满足室温氢安全监测的要求。为加速氢经济发展，急需寻找更先进的HER催化剂以及室温可用的氢传感技术。

单原子材料因其高原子利用率和独特物化性质，在多相催化领域受到广泛瞩目。电化学分解水和化学传感作为多相催化过程，已将单原子材料视为应用潜力之选。然而，单原子材料的性质受化学成分和配位环境显著影响，因此研究者常需通过试错和经验验证其特性，制约了在上述领域的应用。幸运的是，随着第一性原理密度泛函理论（DFT）计算、机器学习（ML）等技术发展，研究者能通过一些理论计算信息如D带结构、能带和态密度（DOS）等初步了解未知单原子材料的性质。机器学习总结了单原子材料与DFT计算之间的关系，从而推断全局信息并评估每种材料的性能。这使研究者能有针对性地开发高性能单原子材料并促进应用。

在这里，我们以负载单原子的碳材料为实验对象，通过融合第一性原理密度泛函理论（DFT）计算和机器学习技术，深入分析其在析氢反应（HER）催化剂和氢传感催化剂方面的潜能。这项研究有望为开发高性能的单原子材料提供重要指导。在这项研究中，我们在共计6个配位环境中，选择了4-5种碳基的单原子材料作为研究对象，并进行了DFT计算。这些计算数据作为模型训练样本，为后续的机器学习模型提供了基础。通过将计算数据转化为多尺度卷积神经网络的训练集，我们能够预测碳基单原子材料的全局信息。通过对模型预测的全局信息进行深入分析，我们可以有针对性地筛选出潜在的高性能析氢反应催化剂和氢传感催化剂。这项研究不仅可以加速高性能单原子材料的发现，同时也展示了DFT计算与机器学习相结合在材料科学领域的巨大潜力。通过更精准的预测方法，我们可以加速新材料的发现与应用，为能源转型和科技创新提供更多可能性。

图1.基于拓扑结构的多尺度卷积核机器学习模型示意图。

图2. 多尺度卷积核机器学习模型的训练结果。（a）对析氢反应的吉布斯自由能垒的训练结果，（b）对H₂的解离能的训练结果，（c）对H₂O的解离能的训练结果。（d）多尺度卷积核模型与单尺度卷积核的性能比较。

图3. 模型的全局预测结果。（a）对析氢反应的吉布斯自由能垒的预测结果，（b）对H₂的解离能的预测结果，（c）对H₂O的解离能的预测结果。

华东理工大学教授，主要从事智能传感及微能源器件、制氢装备关键电极组件设计及制造研发。以第一/通讯作者在Advanced Materials, Nano Letters (2), ACS Energy Letters, Materials Horizons，Nano Energy等SCI期刊发表论文20余篇，其中3篇入选ESI高被引论文，申请/授权专利8项。

华东理工大学教授，国家杰青、万人领军，现任华东理工大学校长。获国家科技进步一等奖1项、二等奖1项，省部级特等奖1项、一等奖4项、二等奖1项，中国石油与化学工业联合会青年科技突出贡献奖。主持完成国家核电重大专项（课题）、国家仪器专项、863计划、国家科技支撑计划、国家自然科学基金等课题。

致力于超级电容器、固态电池、燃料电池、氢气传感器等新能源及航天方向的研究，聚焦动态现场原位（Operando）表征方法及装备的开发。主持国家自然科学基金面上项目等6项，入选上海市青年科技启明星计划。发表Nature Catalysis、National Science Review、Angewandte Chemie International Edition、ACS Catalysis等国内外高水平期刊论文50余篇，专利3件；撰写RSC Catalysis book series专著1部；获河南省自然科学奖一等奖及中国化工学会科学技术奖二等奖。

Zhou L, Tian P, Zhang B, et al. Data-driven rational design of single-atom materials for hydrogen evolution and sensing. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6137-5.