【纯计算】IJHE：BC6N单层作为环境温度和压力下高效可逆储氢材料

成果简介

二维材料的出现使得基于物理吸附的H₂存储成为传统储氢技术的有效替代方案。然而，大多数2D材料需要添加金属原子或施加电场才能满足美国能源部(DOE)制定的应用目标。基于密度泛函理论 (DFT)，印度科学教育研究所Sudipta Dutta、Sreejani Karmakar等人对BC₆N单层作为环境温度和压力下高效可逆储氢材料进行了研究。

计算方法

作者采用VASP软件进行密度泛函理论（DFT）计算，并采用了具有投影增广波（PAW）势的平面波基组，以及将截断能设置为520eV。作者采用含有Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）泛函的广义梯度近似（GGA）来描述交换关联作用。

此外，作者使用Grimme方法（DFT-D2）中的色散校正来处理范德华力。在结构驰豫过程中，作者将能量和Hellmann–Feynman力的收敛标准分别设置为10^-6 eV和0.01eV/Å，并且采用9×9×1的K点网格对布里渊区进行采样。作者沿垂直方向设置了20Å的真空层，以屏蔽相邻层之间的相互作用。

结果与讨论

图1 模型结构和吸附能

如图1a所示，BC₆N单层的晶格常数为4.979Å，角度为60°，其中C-C、C-N和C-B的键长分别为1.413Å、1.453Å和1.471Å。如图1b所示，通过比较不同的吸附能发现，H₂以垂直方式优先吸附在Cent1位点，然后是Cent2位点。

图2 H₂数量和结合能关系

如图2所示，结合能随着H₂数量的增加而逐渐降低，这是由于H₂之间的静电排斥作用造成的。此外，垂直线右侧的区域和水平线上方的区域分别表示DOE存储目标和实际使用的理想结合能范围。作者分别用S和D表示单面和双面吸附构型，并且发现通过在每侧放置2个H₂分子（D4构型）比在单侧放置4个H₂分子（S4构型）更容易实现7.69wt%的储氢容量。最后，作者发现BC₆N单层可以实现11.11%的储氢容量。

图3 PDOS

如图3所示，H₂的贡献峰出现在价带深处，范围为−4 eV至−7 eV，主峰在−5.5 eV，而导带贡献可忽略不计。如图3（a）和3（b）所示，当单侧负载从1增加到4时，DOS重叠增加，导带中也出现更多的峰，这意味着相互作用逐渐增加。特别是在4个H₂分子吸附的情况下，价带（−4到−8eV区域）和导带（+5到＋9eV区）都存在显著的峰重叠。当进行两侧负载时，H₂对PDOS的贡献增加了一倍，而BC₆N单层的贡献保持不变，具体图3c和3d所示。

图4 吸附温度和外部压力的关系

这如图4所示，在1个大气压下，单侧（S4:7.69 wt%）和双侧（D6:111.11 wt%）最大负载的解吸温度分别为75.99°C和118.23°C，两者都在理想范围内。因此，H₂的解吸是很容易通过实验实现的。此外，这些结果表明，BC₆N单层的存储容量对于应用场景中的压力变化是相当稳定的。

结论与展望

2DBC₆N单层的存储容量为11.11 wt%，每H₂的结合能为0.139 eV。在1个大气压下，温度高于118.23°C即可发生解吸。对不同外部压力下解吸温度的研究表明了BC₆N单层的巨大商业应用前景。在环境条件下如此高的吸收能力使BC₆N单层在可逆储氢方面具有巨大应用前景。

文献信息

Sreejani Karmakar et.al Pristine BC₆N monolayer as highly efficient reversible hydrogen storage material under ambient temperature and pressure International Journal of Hydrogen Energy 2023

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2023.12.011

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