松山湖实验室Angew：沸石基隔膜抑制阴极活性材料溶解，获得耐用水系锌电池

水系锌电池因其安全性和低成本而成为前景广阔的储能设备。然而，它们也面临着阳极枝晶形成和阴极化合物溶解等挑战。

图1. Zn/V电池面临的挑战以及所制备的隔膜的工作机制示意图

松山湖材料实验室王欣等设计了一种双功能隔膜，以应对锌/钒电池系统中钒离子溶解和枝晶生长所带来的挑战。具体而言，作者通过在海藻酸钠（SA）聚合物膜上原位生长沸石材料（ZIF），合成了一种聚合物基质沸石隔膜（简称 SZ）。之所以选择海藻酸钠作为基底膜，主要是因为海藻酸钠的羧酸基团可与Zn²⁺通过离子交联作用发生强络合反应，从而合成SZ。因此，这种络合Zn²⁺可作为ZIF在海藻酸钠基底上完全均匀、安全生长的源泉，从而生产出一种具有高Zn²⁺迁移数、良好的电解液吸收能力和出色的机械性能的坚固电解质型隔膜。

密度泛函理论（DFT）计算表明，SZ上的N原子能通过络合作用有效固定V离子，形成离子屏障，有利于抑制V的溶出和穿梭，从而减少ZVO的生成。此外，N原子与Zn²⁺之间的相互作用有助于Zn²⁺在阳极表面的重新分布，从而减少枝晶的生长。

图2. SZ电池的电化学性能

结果，这种双功能隔膜使Zn/V全电池能够在15 A g^-1的高电流密度下提供188 mAh g^-1的高充电比容量，同时显著提高对称电池的寿命，使其超过2500小时，并具有抑制枝晶生长的能力。

有趣的是，如果在组装电池前将SZ浸入V溶液中，人为地在SZ上构建离子屏障，则电池的循环性能会进一步提高。Zn/V全电池可以在5 A g^-1的条件下稳定运行1000次，容量损失仅为5.4%。这些结果强调，当使用可溶性阴极材料时，将相应的离子结合到隔膜上可以极大地抑制活性材料的溶解，从而显著提高电化学性能。

图3. SZ在Zn/V电池中的作用机制分析

Preventing Dissolution of Cathode Active Materials by Ion-anchoring Zeolite-based Separators for Durable Aqueous Zinc Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.20231546

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