厦大/中大/高能物理所AFM：基于橄榄石釉质层的晶格匹配界面实现高压LiCoO2

高电压引起的LiCoO₂ 表面钝化双层（正极/电解质界面和阳离子致密化表面相）不可避免地会导致电池退化。

在此，厦门大学孙世刚，乔羽，Kuai Xiaoxiao，中山大学孙洋，中国科学院高能物理研究所董康等人采用高速机械熔合的方法在LiCoO₂表面制备了连续均匀的橄榄石层。釉质层通过调节电导剂脱氢来抑制界面副反应，从而形成超薄且稳定的正极/电解质界面。LiCoO₂与釉质层之间的紧密结合抑制了晶格氧的损失和相关的层-尖晶石结构扭曲。

此外，由于层状到尖晶石转变的起始温度和O₂析出的起始温度同时推迟，LiCoO₂的热稳定性得到了提高。LiCoO₂在4.6 V高压和55°C高温下稳定运行(200次循环后>容量保持85%)。

图1.电池性能

总之，该工作提出了一种简便、可扩展的高速固态镀膜方法，可在LCO表面制备连续均匀的橄榄石LFMP层。从外到内，作者利用先进表征证明了LFMP层通过抑制EC等碳酸盐溶剂的氧化脱氢，有利于在LCO上制备薄而稳定的CEI。由于有效的保护CEI, HF诱导的Co溶解/穿梭和电解质分解副产物大大减少。从内到外，DFT计算和材料表征(OEMS、hard-XAS)相结合，验证了LCO和LFMP层之间的强结合界面在抑制O₂析出和O₂损失中发挥了关键作用。

因此，LFMP@LCO表现出优异的电化学性能，在4.6 V高电压和55 °C高温下循环200次后容量保持率超过85%。该项工作利用高速机械融合在LCO上收获致密均匀的釉质层。这种简便且可扩展的工艺产生具有可控厚度和形态的完全封装结构，从而建立了电极涂层的技术标准。该标准不仅可以应用于其他高能量密度正极候选材料，而且还可以为开发各种表面改性（例如碳涂层、空气敏感电极封装和固体电解质层压）开辟新途径。

图2.作用机制

Lattice-Matched Interfacial Modulation Based on Olivine Enamel-Like Front-Face Fabrication for High-Voltage LiCoO2, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310799

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