镁离子电池 2+ 的强烈极化和缓慢的扩散动力学严重阻碍了MIBs的性能。为了解决这些问题，已经提出了许多基于第一性原理计算的研究方案。 在此，吉林大学魏英进教授、连如乾 等人综述了对MIB的正极、负极和电解液材料独特基本理解的第一性原理计算和建模进展，对其热力学性质、电子结构及与电化学性质相关的动力学性能进行了全面讨论。 DFT计算可以研究MIB的许多重要特性，特别是通过模拟Mg2+ 与电极之间的相互作用等性质可以预测和分析电化学性能及其反应机理，加速了新型电池材料的发展。Mg2+ 具有比Li+ 更高的电荷密度，这就要求材料具有更好的电子效应以保证Mg2+ 插层过程中电子的快速重新分布。 另一方面，考虑到Mg2+ 的缓慢迁移，需要合理设计正极材料以提高Mg2+ 的扩散效率。此外，防止电极/电解液界面发生不必要的化学反应对于长期循环稳定性是必要的。同时，电极与电解液之间的界面稳定性也应提高。
图1. 尖晶石AB2 O4 中Mg2+ 迁移路径的DFT计算 （ 1）随着计算机性能的不断提高，基于大量候选材料的高通量计算研究越来越流行，催生了一些专门针对电池材料的方法和数据库，如固体电解质的高通量筛选平台，主要由材料数据库、离子传输计算、电子结构计算和机器学习四个模块组成。 （2）一些重要的机制值得 研究。 为了提高电池的电化学性能，调节阳离子和阴离子组合的氧化还原化学有可能为开发更高工作电压的正极材料提供可行的方法。 （3）应进一步优化和改性Mg负极以减少或消除钝化膜，促进Mg 2+ 的快速传输。 通过基于第一性原理计算的电极材料晶体/电子结构的合理设计和电极/电解液界面的优化，最终将加速高容量、长循环寿命、高安全性的高性能MIBs的构建。
Understanding Rechargeable Magnesium Ion Batteries via First-Principles Computations: A Comprehensive Review, Energy Storage Materials
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