​中南陈立宝EES：绿色机械化学锂箔表面重构实现长寿命金属锂软包电池

锂枝晶生长的不可控性和高成本阻碍了锂金属电池（LMB）的商业应用。在此，中南大学陈立宝团队提出了一种基于气相二氧化硅与锂机械化学反应的低成本锂箔表面重构策略，以实现实用金属锂软包电池的无枝晶锂金属负极。在机械摩擦的作用下，气相二氧化硅可以破坏锂箔上的原始钝化层并进行原位锂化，形成具有纳米级分散的高电解质润湿性和锂亲和纳米粒子的多功能重构表面。对其独特的界面电化学机理的深入研究表明，整个锂箔（ERS@Li）重构表面不仅能诱导锂的均匀沉积和剥离，增强电极动力学，还能构建亲电极界面。

因此，应用ERS@Li 负极可有效提高实用 LMB 的低温（-40 ℃）和循环性能（0.53 Ah Li||LCO 软包电池在 0.3 C / 0.5 C 条件下循环 500 次后，性能提高 93%；1.6 Ah Li||S 软包电池在 0.1 C / 0.2 C 条件下循环 49 次后，性能提高 97%；466.7 Wh/Kg Li||S 软包电池循环 30 次后，性能稳定）。

图1. 锂箔表面重构对电解质/锂界面的影响

总之，该工作提出了一种低成本、有效的锂箔机械化学表面重构策略。重构后的表面富含纳米级分散二氧化硅、Li₂SiO₃、Li₄SiO₄和Li_xSi。经过详细的实验、DFT计算和分子动力学模拟，作者发现整个重构的锂箔（ERS@Li）表面不仅能诱导锂的均匀沉积和剥离，增强电极动力学，还能构建亲电极界面。重要的是，作者评估了具有完整重构表面的锂箔（ERS@Li）在实际高比能锂金属软包电池中的不同应用场景。

结果表明，ERS@Li负极在0.53 Ah的Li|LCO软包电池、低温Li|LFP电池、1.6 Ah的Li|S软包电池和6.4 Ah的Li|S软包电池上都表现出了卓越的性能，达到了466.7 Wh/Kg。0.53 Ah ERS@Li||LCO软包电池在0.3 C充电和0.5 C放电条件下循环500次后，容量保持率达到93%，循环性能极佳。因此，该项研究结果为金属锂电池的商业化提供了一条途径。

图2. ERS@Li对锂金属电池商业化的重要意义

Green mechanochemical Li foil surface reconstruction toward long-life Li-metal pouch cells, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03185c