AEM：富含拓扑缺陷的碳作为无金属正极催化剂，助力高性能Li-CO2电池

探索高效的双功能催化剂对正极CO₂的还原和Li₂CO₃的分解是高性能Li-CO₂电池的关键。近日，澳大利亚新南威尔士大学戴黎明教授、北京化工大学胡传刚教授和刘栋副教授（共同通讯作者）等人报了一种富含拓扑缺陷丰富的基于石墨烯（TDG）的材料，其被开发作为Li-CO₂电池的无金属正极催化剂。

在电流密度为0.5 A g^-1下，Li-CO₂电池表现出的完全放电容量超过69000 mA h g^-1，是前所未有的，即使在2.0 A g^-1的极高电流密度下也具有1.87 V（Li/Li⁺）的相对较小的电压间隙，具有良好的长期稳定循环寿命，在1.0 A g^-1下可以达到600次循环。

图1 NG和TDG制备与表征

由于在碳骨架中引入拓扑缺陷，在放电/充电过程中，为CO₂还原和演化提供足够的活性位点，以促进Li₂CO₃的形成/分解，因此利用TDG正极电催化剂的Li-CO₂电池具有优异的性能。密度泛函理论（DFT）计算揭示了拓扑缺陷中带负电荷的C原子作为CO₂分子吸附和Li₂CO₃分解的活化位点的优越性，在充/放电过程中，杂环五边形环（C5）具有较低的理论势能隙（1.01 V）。

图2 Li-CO₂电池的性能

Topological Defect-Rich Carbon as a Metal-Free Cathode Catalyst for High-Performance Li-CO₂ Batteries. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202101390.

https://doi.org/10.1002/aenm.202101390.

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