支春义AM：弱氢键无金属共晶电解质实现高倍率和超稳定铵离子电池

随着对可持续电池化学的需求不断增长，非金属铵离子(NH₄⁺)电池因其独特的性能(例如低成本、无毒和环境可持续性)而受到广泛关注。

在此，香港城市大学支春义团队阐明了NH₄⁺与溶剂之间的溶剂化相互作用，并提出了NH₄⁺弱溶剂化电解质的设计原则。鉴于氢键相互作用主导NH₄⁺与溶剂的溶剂化，溶剂静电势的强弱直接决定其溶剂化能力的强弱。此外，作者选择电负性相对较弱的丁二腈来构建无金属共晶电解质(MEE)。该MEE能够显著拓宽电化学稳定性窗口并降低溶剂化壳中的溶剂配位数和结合能，从而引导较低的去溶剂化能垒和快速的电荷转移过程。

因此，所构建的NH₄^–离子电池表现出优异的可逆倍率性能(600 W kg^-1时的能量密度为65 Wh kg^-1总活性质量)和前所未有的长期循环性能(1.0 A g^-1下1000次循环后保留率为90.2%)。

图1. 常用溶剂脱溶动力学及ESP的比较

总之，该工作证明了NH₄⁺的溶剂化相互作用以氢键为主，减弱溶剂分子与NH₄⁺之间的氢键相互作用可以有效提高NH₄^–离子电池的倍率能力和长期循环性能。通过比较各种溶剂的电负性，作者选择了溶剂中静电势最弱的SN来制备MEE，制备的MEE不仅大大拓宽了电化学稳定性窗口，确保了与A-MnPBA的完美相容性，而且大大降低了溶剂化壳层的溶剂配位数和NH₄⁺/溶剂的结合能，从而降低了脱溶能势垒，加快了电荷转移过程。

因此，所得的NH₄^–离子电池表现出优异的倍率性能(600 W kg^-1下能量密度为65 Wh kg^-1总有效质量，12000 W kg^-1下能量密度为28 Wh kg^-1总有效质量)和长期循环稳定性(在10.0 A g-1下循环10000次后保持73.9%)。因此，该工作揭示了一种合理设计电解质的有效策略，可以实现高倍率和超稳定的NH₄^–离子电池。

图2. MEE中全电池的电化学性能

Metal-Free Eutectic Electrolyte with Weak Hydrogen Bonds for High-Rate and Ultra-Stable Ammonium-Ion Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308210

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