南大马晶教授JMCA: 机器学习辅助预测金属沸石中的NRR反应能和路径

从非常惰性的氮到氨的转化对于化肥和其他基础化学品的工业生产至关重要，有必要设计和开发更多的金属沸石催化剂来实现氮还原反应（NRR）。然而，各种不同拓扑结构和Si/Al比的沸石骨架、多种金属元素的选择及不同的反应条件导致金属-沸石空间非常巨大，难以进行实验和理论探索。

在此，南京大学马晶教授等人基于深度学习和可解释的机器学习（ML）模型，揭示了N₂分子可通过金属配位和氢键（HB）相互作用之间的协同作用在金属沸石中活化。为了预测金属沸石中NRR可能的反应路径和障碍，作者建立了一个由492种金属沸石结构的电子结构和反应能组成的数据集，其中包含27种金属元素（包括3d、4d和5d过渡金属及主族Pb和Bi金属原子）。

作者通过DFT计算和基于多级注意力机制的图卷积神经网络（GCNN）模型揭示了中间体的H原子与通道的O原子之间的HB相互作用在促进氢化步骤（N₂* → NNH*）但不利于NRR的脱氢步骤（NNH₃* → N*）中的重要作用，这给出了提示选择HB接触的数量作为预测反应中间体相对能量的特征。

图1. 多层次注意力GCNN的三个预测模型

此外，为了捕捉金属原子的显著效应，作者将局部酸度（LA）特征定义为嵌入金属在各种基底（沸石、二维材料等）中的的电负性、第一电离能和原子半径的组合，同时结合其他几何/电荷描述符利用可解释的ML模型（XGBoost）对反应能进行了良好的预测（R²=0.84）。远端、交替和酶促过程的路径概率也可从几何形状和电荷特征中预测，并具有令人满意的性能。

结果表明，具有嵌入Ti、Co和Nb原子的有前途的沸石有利于NRR，其分别具有0.13、0.04 和 0.54 eV的较低能量输入。对于实验合成的光催化Ti交换沸石，ML预测的最大能量输入随着LA值的降低而降低，这与氨产率从4、3到5 Å孔径的增加一致。重要的是，该方法还可在LA描述符的帮助下迁移到预测含金属和B掺杂的二维材料。

图2. XGBoost算法预测NRR过程中的通路概率

Nitrogen reduction reaction energy and pathways in metal-zeolites: deep learning and explainable machine learning with local acidity and hydrogen bonding features, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA03563D

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