将二氧化碳（CO2）电化学还原为气态燃料或有价值的含碳化合物，为储存能量和促进碳循环提供了一种有前景的技术。然而，由于二氧化碳的化学惰性以及转化为含碳产物所涉及的多电子和质子转移过程动力学缓慢，该技术的实际应用仍面临很大的挑战性。
近日，安徽大学Junzhong Wang，新加坡国立大学Jiong Lu，新加坡高性能计算研究所Jia Zhang等团队报道了一种在石墨烯上长时间热解血红素和三聚氰胺分子，制备铁单原子电催化剂。
该催化剂表现出优异的CO2RR活性，主要归因于在N掺杂石墨烯上负载的高效单分散FeN5活性位点的存在，其中额外的轴向配体与FeN4配位。研究表明，FeN5位点的轴向吡咯-氮配体降低了Fe 3d轨道的电子密度，减少了Fe-CO的π反馈，从而导致CO在活性位点上的快速解吸，因而对CO生成具有高选择性。
图5催化剂DFT计算及反应模型
Graphene supported single-atom FeN5 catalytic site for efficient electrochemical CO2 reduction
(Angewandte Chemie International Edition，2019，DOI: 10.1002/anie.201906079)
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906079
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