南科大Adv. Sci.: 通过三电子氧化还原化学实现C60富勒烯高效锂存储的机理研究

锂离子电池 (LIB) 已成为流行的移动电源，阻碍LIBs发展的挑战之一是当前商业正极材料的不可持续性。具有丰富元素的可再生有机正极显示出可持续充电电池的前景，尽管富勒烯已被研究作为包括氧化还原液流电池在内的可充电电池的电极材料，但很少有报道将其用作LIB的正极材料。

在此，南方科技大学王湘麟教授等人首次报道了利用C₆₀富勒烯作为室温锂离子电池的有机正极，在醚基电解液中显示出良好的电化学性能。

它提供高达120 mAh g^-1的放电容量和超过200 Wh kg^-1的比能量，具有 91% 的高初始库仑效率。制造的电池在50次循环后可保持 90 mAh g^-1的容量，并在500 mA g^-1时仍保持77 mAh g^-1的显著倍率性能。

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值得注意的是，三对不寻常的平坦电压平台分别在≈2.4、1.7和1.5 V处重复出现。循环伏安图和平台容量揭示了扩散主导的三电子氧化还原反应。

有趣的是，原位XRD首次揭示了C₆₀正极在锂化/脱锂过程中经历的三个可逆相变，除了C₆₀纳米团簇存在不可逆聚合时的初始放电外，在原位XRD谱和原位拉曼光谱中均出现了不可逆峰的特征位移。Cs校正透射电子显微镜证实了这些相的演化。重要的是，基于相结构的DFT模拟得到的脱锂电位与实验结果定性一致。

图1. 在室温下测量的半电池中C₆₀正极材料的电化学性能

图2. C₆₀相变的锂化/脱锂状态总能量的演变与DFT计算结果

Probing Mechanistic Insights into Highly Efficient Lithium Storage of C₆₀ Fullerene Enabled via Three-Electron-Redox Chemistry, Advanced Science. 2021. DOI: 10.1002/advs.202101759

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