基于半导体的光催化是通过消除氮氧化物(NO)来净化空气的理想方法。然而，载流子分离缓慢、光催化剂失活和氧化不完全是光催化处理室内污染物NO的主要瓶颈。基于此，中科院化学研究所盛桦、汉诺威-莱布尼茨大学Detlef W. Bahnemann和北京工业大学热沙来提·海里里等构建了具有可控梯度表面缺陷的纳米结构ZnO，并进一步用于光催化NO去除以研究表面缺陷的作用。
在合成过程中使用的锂基助焊剂提供了还原气氛，在这种气氛下，表面空位的自发产生变得更容易，梯度浓度得到精确控制。光催化剂表征证实了表面缺陷的成功产生，并通过太阳光驱动的NO(ppb级)去除研究进一步评估了这些缺陷。结果表明，与纯ZnO和贫VO-ZnO相比，富含氧空位的ZnO(富VO-ZnO)NO去除率分别提高5.43和1.63倍，并且有毒产物NO2形也大幅度减少。重要的是，在非极性面上具有较高VO的ZnO不仅显示出增强的NO转化，而且还显示出通过产生NO3–的NO去除过程。
基于表面VO、优化的能带结构和增强的载流子分离，研究人员进一步研究了促进NO转化的合理反应机制。结果表明，表面VO梯度浓度不仅促进载流子分离，而且促进分子氧活化，导致强氧化剂超氧自由基(·O2–)的产生，有助于提高光催化效率。通过密度泛函理论(DFT)计算进一步研究了小分子(O2、H2O和NO)在缺陷表面的吸附，证明了NO和O2的成功吸附/活化进一步促进了NO转化率的提高。
ZnO with Controllable Oxygen Vacancies for Photocatalytic Nitrogen Oxide Removal. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02326
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