南开牛志强Angew：Cu2+氧化还原电荷载体实现高能水/有机混合电池

锂硫（Li||S）电池由于S正极的高理论容量和低成本，以及锂金属负极的低氧化还原电位（相对于标准氢电极为-3.04V），被认为是有前途的下一代电池之一。然而，从S到Li₂S的S还原反应导致放电电压和容量有限，极大地阻碍了Li||S电池的能量密度。

在此，南开大学牛志强教授团队通过电解质解耦策略设计了高能Li||S混合电池。在正极中，S电极在Cu²⁺基水性电解质中经历从S到Cu₂S的固体-固体转化反应，并进行四电子转移。

这种储能机制有助于增强S电极的电化学性能，包括高放电电势和容量、优异的倍率性能和稳定的循环行为。结果显示，组装的Li||S混合电池表现出3.4V的高放电电压和2.3Ahg^-1的令人满意的容量，有助于实现优异的能量密度。

图1. 电化学性能

总之，该工作通过匹配含Cu²⁺离子的水电解质中的S正极和含Li离子的有机电解质的Li负极，实现了高能水/有机Li||S混合电池。在含Cu²⁺离子的水电解质中，S正极表现出固-固S/Cu₂S转变机制。

与传统的S/Li₂S转变相比，Cu²⁺离子与S电极间的相互作用显著提高S电极的电化学性能，包括大的可逆容量、高的氧化还原电位、优异的倍率性能和稳定的循环性能。因此Li||S混合动力电池与去耦电解质组装，可提供一个3.4V的高放电电压和2.3Ah g^-1的容量。因此，该项工作将拓宽Li||S电池的视野，为高能电池的设计铺平道路。

图2. Li||S混合电池的性能

High-Energy Aqueous/Organic Hybrid Batteries Enabled by Cu2+ Redox Charge Carriers, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202312172

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