张欣/杨宇森ACS AMI: 机器学习辅助预测单原子合金催化乙炔半加氢性能

用于生产聚合物级乙烯的乙炔选择性半氢化是一个重要的化学工业过程，乙炔的易活化和乙烯的弱吸附是高性能催化的关键要求。单原子合金（SAA）对乙炔的结合作用强，对乙烯的作用弱，因而被认为是乙炔半加氢的优良催化剂。

在此，北京化工大学张欣教授、杨宇森博士等人建立了一种开创性的机器学习 （ML）辅助方法来研究70种SAA催化剂对乙炔半加氢反应的反应活性和选择性。具体而言，作者采用可访问特征和DFT计算结果来训练ML模型，该模型可以准确预测*C₂H_n（n=2~4）在M₁/M_host SAA 上的加氢势垒（M₁ = Sc~Au除Tc、Hg和镧系元素外，M_host = Cu、Ag和Au）。通过DFT计算建立数据库，作者系统研究了乙炔在20个M₁/M_host SAA和3种纯主体金属上的加氢机理，共获得69个加氢势垒数据点。

此外，作者训练了5种不同的监督ML算法，即线性回归（LR），岭回归（RR），贝叶斯岭回归（BRR），K近邻回归（KNR）和梯度提升回归（GBR）。同时，使用均方根误差（RMSE）和决定系数（R²）来评估ML模型的性能，R²越大、RMSE越小，说明模型越好。

图1. ML辅助催化性能预测示意图

ML模型的结果表明，GBR模型以高精度（RMSE = 0.02 eV和R² = 0.99）表现最佳，这与DFT计算的结果非常吻合（误差低于0.07 eV）。最后，作者预测了*C₂H_n（n=2~4）的210个加氢势垒，并从总共70种SAA中筛选出5种候选 SAA催化剂（Pd₁Cu、Pt₁Cu、Cr₁Ag、Mn₁Ag 和V₁Au SAA），这些催化剂对乙炔半加氢具有潜在的高活性和选择性。

此外，ML对*C₂H_n加氢能垒的预测比传统的 DFT计算快约3.13倍。这种ML辅助方法显著降低了计算成本，有效克服了传统DFT计算在众多候选者中发现高性能催化剂的高成本和低效率问题。总之，这项工作证明了ML辅助方法在预测过渡态能垒方面的潜力，同时为合理设计高效催化剂提供了一种简便的方法。

图2. ML模型筛选潜在的候选催化剂

Machine-Learning-Assisted Catalytic Performance Predictions of Single-Atom Alloys for Acetylene Semihydrogenation, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02317